Sammenligning af 5d6s og 4f spindynamik i Gadolinium og Terbium. Øverste paneler:Orbitalopløst spin-model. De gule pile repræsenterer energistrømmen fra de laser-exciterede elektroner ind i gitteret (Gep) og til 5d- og 4f-spinsystemerne. Bemærk de forskellige 4f spin-til-gitter koblinger α4f i (A) Tb (J =L + S =6, L =3) og (B) Gd (J =S =7/2, L =0). I modsætning, inter- og intraatomare udvekslingskonstanter (Jij og Jintra) er af sammenlignelig størrelse. Nedre paneler:Illustration af 5d6s og 4f spindynamik omkring 1 ps efter laserexcitation. Mens i (B), 4f spins (gule pile) er stærkt ophidset af gitterbevægelser og vippes i forhold til Mz, i en), de forbliver kolde og justeret langs magnetiseringsretningen Mz. 5d6s-spindene (røde pile) er desuden koblet til de optisk exciterede valenselektroner α5d og dirrer således omkring 4f-momenterne. Kredit: Videnskab fremskridt , doi:10.1126/sciadv.abb1601
Sjældne jordarters magnetisme er domineret af lokaliserede 4f elektroner, i forhold til indre overgangsmetaller (der for det meste består af lanthanider) og kan ikke exciteres direkte gennem en optisk laserimpuls. Som resultat, ultrahurtig demagnetisering af sjældne jordarters metaller involverer en særskilt proces i modsætning til andre elementer i det periodiske system. Under afmagnetisering af sjældne jordarters metaller, forskere involverer excitation af magnoner - en kvasipartikel, set som en kvantiseret spin-bølge. I en ny rapport, der nu er offentliggjort den Videnskab fremskridt , B. Frietsch og et team af tværfaglige videnskabsmænd i fysik, astronomi, matematik og supercomputing i Tyskland, Sverige og Tjekkiet, løste den ultrahurtige dynamik af 5d6s og 4f valensbånd magnetiske momenter i terbium (Tb) metal ved hjælp af tidsopløst fotoemissionsspektroskopi. Baseret på resultaterne af afmagnetisering, de etablerede koblingen af 4f spins til gitterstrukturen gennem orbital momentum for at tilvejebringe en væsentlig mekanisme, der driver magnetiseringsdynamikken i tekniske materialer med stærk magnetisk anisotropi.
Forståelse af ultrahurtige spin-fænomener
Et grundlæggende formål med kondenseret stoffysik er at forstå karakteren af ultrahurtige spin-fænomener under stærke ikke-ligevægtsforhold. Når forskere exciterer et materiale ved hjælp af en femtosekund optisk puls, valenselektronerne skubbes ud af ligevægt inden for laserpulsens varighed. Valenselektroner befinder sig typisk i en ydre skal af et tilknyttet atom og kan deltage i en kemisk binding. I den tidsramme, hvor systemet opnår termisk ligevægt blandt exciterede elektroner, gitter- og spin-systemer, mediet gennemgår en forbigående tilstand af ikke-ligevægt i en kort periode. Tidligere ukendte fænomener kan forekomme under denne tilstand, hidtil uregistreret under termisk ligevægt i det magnetiske system.
Spinsystemers tydelige ikke -ligevægtsadfærd giver derfor mulighed for at forstå de afgørende koblinger mellem elektroner, fononer og spins, der driver magnetiseringens dynamik efter femtosekund laserexcitation. Forskere havde tidligere etableret ultrahurtig afmagnetisering af nikkel og endda foreslået mekanismer for spin-gitter-kobling i forhold til sjældne jordarters metaller. I dette arbejde, Frietsch et al. forberedte film af terbium sjældne jordarters metal ved 10 nm tykkelse til eksperimenter med vinkelopløst fotoemissionsspektre (ARPES), hvor de kombinerede en højere-ordens harmonic generation (HHG) beamline med en ultrahøjvakuum slutstation og brugte nær-infrarød (NIR) laser som en pumpeimpuls med dens harmoniske som en sondeimpuls for at forstå spin-fænomenerne.
Valensbånds fotoemissionsspektre og MLD for Tb ved 90 K. ARPES-spektre sonderet med p-polariseret lys for modsatte in-plane magnetiseringsretninger (rød og blå) ved normal emission ϑ =0∘. Det grå tilbagefyldte forskelsspektrum fremhæver MLD, som blev evalueret for 8S7/2 spin-komponenten. Bindingsenergien for minoritets- (↓) og majoritets- (↑) spin 5d valensbånd (VB) og udvekslingsopdelingen blev ekstraheret ved ϑ =8∘. Kredit: Videnskab fremskridt , doi:10.1126/sciadv.abb1601
Forskerne brugte magnetisk lineær dikroisme (MLD) i vinkelopløste fotoemissionsspektre (ARPES), som var sammenlignelig med den magneto-optiske Kerr-effekt. MLD-signalet var proportionalt med prøvemagnetiseringen under termisk ligevægt. Når de sammenlignede magnetisk lineær dikroisme af lav- og højspinkomponenterne i Tb, de observerede ikke en signifikant forskel. For at forstå dynamikken i magnetisering med Tb, derfor, forskerne sammenlignede 5d- og 4f-øjeblikket med de tidligere rapporterede resultater på gadolinium (Gd) - et andet sjældent jordarters metal. Frietsch et al. eksperimentelt drev magnetsystemet ud af ligevægt og kombinerede målinger af valensbåndsudveksling og magnetisk lineær dikroisme for at forstå dynamikken i 5d og 4f spins. Da de sammenlignede den orbital-opløste dynamik af 5d og 4f momenter i de to sjældne jordarters metaller Gd og Tb, den optiske excitation så ud til at virke hurtigere og mere effektivt for Tb sammenlignet med 5d spin-undersystemet af Gd.
Magnetiseringsdynamik for omrejsende 5d og lokaliserede 4f-momenter i de sjældne jordarters metaller Gd og Tb. De øverste paneler viser responsen af 5d valensbåndsudvekslingsopdelingen, og de nederste paneler viser den forbigående MLD af 4f-niveauet for (A) Gd og (B) Tb, henholdsvis. Fejllinjer på de sidste datapunkter viser 2 SD'er. De fuldt optrukne linjer er et resultat af vores orbital-opløste spindynamiksimuleringer ved hjælp af ab initio inputparametre for Jij og Jintra. I de nederste paneler, den beregnede reducerede magnetisering vises. I de øverste paneler, den beregnede dynamik af 5d magnetiske momenter konverteres til den transiente udvekslingsopdeling via første principsberegninger. Kredit: Videnskab fremskridt , doi:10.1126/sciadv.abb1601
Spin-phonon kobling
For yderligere at forstå de kvalitative meninger afsløret i undersøgelsen, holdet analyserede magnetiseringsdynamikken med en orbital-opløst spin-model. Under forsøgene, Frietsch et al. exciterede 5d- og 4f-spindynamikken ved hjælp af termiske fluktuationer i elektronsystemet og et fonon-varmebad. De bestemte magnetiseringsdynamikken for begge metaller ved at koble det samlede 4f spin-undersystem til det fononiske system. Mens stærk spin-phonon-kobling understøttede ultrahurtig femtosekund (en kvadrilliontedel af et sekund) dynamik i Tb, svag spin-phonon kobling førte til langsommere picosekund (en billionion af et sekund) dynamik af 4f magnetisk moment i Gd.
I modsætning, holdet bemærkede det 5d magnetiske øjeblik for at vise en ultrahurtig respons i begge metaller, da valensbåndselektronerne var koblet til 4f-systemet og direkte exciteret af laserimpulsen i dette tilfælde. Det 5d magnetiske moment af Tb var således næsten parallelt med den ultrahurtige dynamik af metallets meget større 4f magnetiske moment. Det ikke-kollineære arrangement af de to on-site momenter repræsenterede de forskellige excitationsgrader af 5d og 4f spin subsystemerne. Simulationsdataene for spindynamik stemte overens med det eksperimentelle arbejde.
Ab initio beregnet delvis og total tæthed af tilstande af Tb. En optaget 4f spin-minoritets-orbital er placeret ved 3 eV bindingsenergi, spin-majoritet besatte 4f-tilstande er placeret ved 7-8 eV bindingsenergi, og mangfoldigheden af ubesatte 4f-tilstande er placeret over Fermi energi EF. De spin-polariserede 5d-tilstande danner et flere eV bredt bånd nær Fermi-energien. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abb1601.
Resultatet
På denne måde, pumpe-probe-målingerne afslørede vidt forskellige ultrahurtige afmagnetiseringsdynamikker for terbium (Tb) og gadolinium (Gd) sjældne jordarters metaller. I mellemtiden viste 5d -spin -momentet og det lokaliserede 4f -moment i Tb bemærkelsesværdigt lignende henfaldskonstanter. Den ejendommelige adfærd mellem Tb og Gd gjorde det muligt for forskerne at fastlægge en essentiel mekanisme for ultrahurtig magnetiseringsdynamik ved at koble 4f-spindet til gitteret via det orbitale momentum, hvilket førte til ultrahurtige excitationer af magnoner. For at få yderligere perspektiv på deres arbejde, holdet sammenlignede resultaterne med tidligere eksperimenter med afmagnetisering.
Ved hjælp af tids- og vinkelopløst fotoelektronspektroskopi, B. Frietsch og kolleger registrerede valensbåndsudvekslingsopdelingen og den 4f magnetiske lineære dikroisme for at forstå den fundamentalt forskellige spindynamik af to sjældne jordarters metaller (Tb og Gd). Resultaterne fremhæver gitterinteraktioner som en afgørende ingrediens for at forstå optisk kobling på mikroskalaen i sjældne jordartsmetaller.
© 2020 Science X Network
Sidste artikelSuperledning med et twist forklaret
Næste artikelSandsynligvis nøjagtig kunstig intelligens til kerne- og partikelfysik