Afdækning af skjulte lokale stater i et kvantemateriale

Kvantematerialer viser eksotisk adfærd på grund af virkningerne af kvantemekanik, eller hvordan stof virker på den meget lille skala af atomer og subatomære partikler. De teknologisk relevante egenskaber ved kvantematerialer er et resultat af komplekse interaktioner af elektronladning, orbital, og spin og deres kobling til materialets krystalstruktur. For eksempel, i nogle materialer, elektroner kan flyde frit uden nogen modstand; dette fænomen, kaldet superledning, kunne udnyttes til at overføre strøm mere effektivt. Typisk, disse egenskaber fremkommer ved lav temperatur, hvor krystaller viser lav (brudt) strukturel symmetri.

"Ikke overraskende, dette lavtemperaturregime er godt undersøgt, sagde Emil Bozin, en fysiker i røntgenspredningsgruppen i afdelingen for kondenseret stoffysik og materialevidenskab (CMPMS) ved det amerikanske energiministeriums (DOE) Brookhaven National Laboratory. "I mellemtiden højtemperaturregimet forbliver stort set uudforsket, fordi det er forbundet med relativt høj symmetri, hvilket anses for uinteressant."

Men Bozin og kolleger har for nylig opdaget tilstande af lokal symmetri, der bryder ved høj temperatur. Disse lokale stater er forbundet med elektroniske orbitaler (områder inden for et atom, hvor elektroner er mest sandsynligt), der fungerer som orbital degeneration lifting (ODL) "forløbere" til, hvad der sker ved lav temperatur. Orbital degeneration refererer til, når orbitaler har den samme energi. Ophævelse af denne degeneration betyder, at nogle orbitaler vil have en relativt højere energi og andre en lavere energi.

"Vi tror, ​​at sådanne lokale stater på en eller anden måde muliggør materialeegenskaberne af interesse, der materialiserer sig ved meget lavere temperatur, " forklarede Bozin.

Forskerne observerede først disse lokale stater i 2019 i et materiale (kobberiridiumsulfid) med en metalisolatorovergang og i en jernbaseret superleder. Nu, holdet – der repræsenterer Brookhaven Lab; DOE's Oak Ridge National Laboratory; University of Tennessee, Knoxville; og Columbia University - har fundet dem i en isolator indeholdende natrium, titanium, silicium, og oxygen. Dette isolerende materiale er et af de mineraler, der danner jordens øvre kappe. Ud over den geologiske interesse, det er en kandidat til quantum spin liquids (QSL'er), en eksotisk stoftilstand, hvor elektronspin forbliver væskelignende til de laveste temperaturer, konstant svingende. QSL'er kunne give en materiel platform til kvanteberegning, spintronik (elektronik baseret på elektronspin snarere end ladning), superledningsevne, og andre teknologier.

"Vores resultater tyder på, at denne ODL-prækursoradfærd ved høj temperatur kan være ret almindelig og bør overvejes i teoretiske undersøgelser for at forstå de funktionelle egenskaber af kvantematerialer, " sagde fysiker Weiguo Yin fra CMPMS Division Condensed Matter Theory Group.

For at undersøge materialets atomare struktur, holdet analyserede, hvordan materialet spredte neutroner og røntgenstråler. Begge sonder er nødvendige på grund af deres forskellige følsomhed over for bestemte grundstoffer baseret på atomvægt. I modsætning til røntgenstråler, neutroner kan skelne lette elementer, som ilt. Med neutron- og røntgenspredningsmønstrene, det lokale arrangement af atomer kan udledes gennem atomparfordelingsfunktionen (PDF), som beskriver afstanden mellem forskellige atomer i en prøve. Ved hjælp af software, videnskabsmænd kan derefter finde den strukturelle model, der bedst passer til den eksperimentelle atomære PDF-funktion.

Deres analyse afslørede signaturer af lokal symmetri, der bryder langt over den temperatur, ved hvilken materialet gennemgår en strukturel overgang for at danne titandimerer (to molekyler forbundet med hinanden). Når materialet opvarmes, disse dimerer ser ud til at forsvinde, men virkelig, de bliver ved, udvikler sig til en dobbelt ODL-tilstand.

"Den høje temperatur, højkrystallografisk symmetritilstand antager tilstedeværelsen af ​​orbital degeneration, men orbital degeneration er måske ikke energetisk gunstig, sagde Bozin. Som vi ser her, dimererne bliver udskiftet, og tilbage er en lokalt forvrænget krystalstruktur. Denne forvrængning løfter degenerationen af ​​to orbitaler og tillader systemet at gå ind i en lavere energitilstand."

Næste, holdet planlægger at skræddersy kredsløbsegenskaber i dette materiale - f.eks. ved at skifte titanium ud med ruthenium, som vil ændre elektrontallet og forventes at give en bedre QSL. De vil også se, om ODL-prækursorerne findes i andre materialer, og hvordan de er relateret til fænomener af interesse, såsom superledning. I særdeleshed, de vil gerne udforske systemer med forskellige grader af spin-orbit kobling, som er en alternativ mekanisme til ODL.

"Opdagelsen af ​​disse orbitale forstadier hjælper os til bedre at forstå konkurrencen mellem forskellige lavtemperaturkvantetilstande - en forståelse, der vil tillade os at vippe spillefeltet for at få materialer med ønskede lavtemperaturegenskaber, sagde Simon Billinge, en fysiker i CMPMS Division X-ray Scattering Group og professor i materialevidenskab og teknik og i anvendt fysik og matematik ved Columbia University.