Ny kvantesimuleringsmetode tydeliggør korrelerede egenskaber af komplekst materiale 1T -TaS2

Et team ledet af Philipp Werner, professor i fysik ved Universitetet i Fribourg og leder af NCCR MARVELs fase 3-projekt Continued Support, Advanced Simulation Methods, har anvendt deres avancerede kvantesimuleringsmetode til undersøgelsen af ​​det komplekse materiale 1T -TaS ₂ . Forskningen er for nylig offentliggjort i Physical Review Letters , hjalp med at løse en konflikt mellem tidligere eksperimentelle og teoretiske resultater, der viser, at overfladeregionen af ​​1T -TaS₂ udviser et ikke-trivielt samspil mellem båndisolering og Mott-isoleringsadfærd, når materialet afkøles til under 180 k.

1T -TaS₂ er et lagdelt overgangsmetal dichalcogenid, der er blevet undersøgt intensivt i årtier på grund af spændende forbindelser mellem temperaturafhængige forvrængninger i gitteret og fænomener forbundet med elektroniske korrelationer.

Ved afkøling gennemgår materialet en række gitteromlejringer med en samtidig omfordeling af den elektroniske tæthed, et fænomen kendt som ladningsdensitetsbølgeorden (CDW). I den fase, der nås, når materialet afkøles til under 180 k, fører en periodisk gitterforvrængning i planet til dannelsen af ​​Davidsstjerne (SOD)-klynger lavet af 13 tantalatomer. Samtidig observeres en kraftig stigning i resistivitet. Yderligere interessante egenskaber ved lavtemperaturfasen omfatter en overgang til en superledende tilstand under tryk samt muligheden for at skifte denne fase til langlivede metalliske metastabile faser ved at påføre korte laser- eller spændingsimpulser, hvilket gør materialet potentielt interessant til brug i fremtidige hukommelsesenheder.

I mange år har 1T -TaS₂ blev anset for at være en Mott-isolator, og faktisk et af de prototypiske eksempler på et enkeltbånds Mott-system. For ti år siden gennemførte teoretiske undersøgelser af den elektroniske struktur af 1T -TaS₂ foreslået et scenarie, hvor en korrelationsdrevet Mott-isoleringstilstand blev dannet i planerne, men på grund af den stærke hop mellem lagene var der et metallisk bånd til stede i stableretningen. Inden for dette scenarie er en mulig forklaring på materialets isolerende karakter stablingsforstyrrelse, en effekt, der vides at eksistere i materialet.

Efterfølgende teoretiske undersøgelser af lagstablingens rolle og dens virkninger på den elektroniske grundtilstand viste, at den laveste energistruktur udviser en specifik "AL"-stabling af dobbeltlag, hvor A refererer til centrum af Davidsstjernen og L til øverste højre hjørne. Disse resultater, igen ikke strengt afhængige af Mott-fysik, indikerer, at den isolerende tilstand kan skyldes bindings-antibindingsgab. Selvom dette billede kan være passende for hovedparten, ville negligeringen af ​​interaktionseffekter indebære en metallisk tilstand fastgjort til overfladen af ​​prøver, der afsluttes med et brudt dobbeltlag, en funktion, der tydeligt er blevet udelukket af flere nylige scanning tunneling spektroskopi (STS) eksperimenter som systematisk rapporterede gappede spektre for begge afslutninger.

This contradiction between theory and experiment prompted researchers at the University of Fribourg to undertake a systematic study of the correlated electronic structure in the stacked bilayer system, using an advanced computational machinery developed within MARVEL.

The electronic behavior in strongly correlated quantum materials such as 1T -TaS₂ cannot be properly described in terms of band structure calculations—theoretical models meant to model such materials accurately must include the effects of strong electronic correlation. The GW + EDMFT ab initio approach for correlated materials modeling, is currently one of the most sophisticated methods available for correlated electron calculations. It has been shown to enable parameter-free simulations of correlated materials. In the present approach, however, the parameters of a multi-layer model were determined by comparison to the known STS spectra for mono-layers. Applying this technique then allowed to simulate semi-infinite systems of 1T -TaS₂ layers in the AL stacking arrangement, identified as the structural ground state in earlier research, for the two different surface terminations.

The calculations performed by postdoc Francesco Petocchi reproduced the spectral features reported in the literature and provided a natural interpretation for the distribution of multiplets observed in photoemission experiments performed by the group of Prof. Claude Monney at the University of Fribourg. Based on their model, they were able to conclude that the insulating behavior of 1T -TaS₂ stems from the complex interplay between bonding-antibonding splittings and electronic correlation.

These results, which provide a solid basis for the previous interpretations of recent measurements, indicate that while the bulk region of 1T -TaS₂ is essentially a band insulator in the low-temperature phase, the surface region exhibits a nontrivial interplay between band insulating and Mott insulating behavior. + Udforsk yderligere

Stabilisation of charge density wave phase by interfacial interactions