Forskere formår at generere attosekundpulser ved 100 kHz gentagelseshastighed

Attosecond laserimpulser i ekstrem ultraviolet (XUV) er et unikt værktøj, der muliggør observation og kontrol af elektrondynamik i atomer, molekyler og faste stoffer. De fleste attosecond-laserkilder opererer med en pulsgentagelseshastighed på 1 kHz (1.000 skud pr. sekund), hvilket begrænser deres anvendelighed i komplekse eksperimenter. Ved at bruge et højeffektlasersystem udviklet hos MBI har vi formået at generere attosekundpulser ved 100 kHz gentagelseshastighed. Dette muliggør nye typer eksperimenter inden for attosecond-videnskab.

Lysimpulser i det ekstreme ultraviolette (XUV) område af det elektromagnetiske spektrum, med varigheder i størrelsesordenen 100s af attosekunder (1 som =10 ^-18 s) give videnskabsfolk mulighed for at studere ultrahurtig dynamik af elektroner i atomer, molekyler og faste stoffer. Normalt udføres eksperimenter ved hjælp af en sekvens af to laserimpulser med en kontrollerbar tidsforsinkelse mellem dem. Den første puls exciterer systemet, og den anden puls tager et øjebliksbillede af det udviklende system ved at registrere en passende observerbar. Normalt måles momentumfordelingerne af ioner eller elektroner eller det transiente absorptionsspektrum af XUV-impulsen som en funktion af forsinkelsen mellem de to impulser. Ved at gentage eksperimentet for forskellige tidspunkter mellem de to pulser, kan der skabes en film af dynamikken under undersøgelse.

For at få det mest detaljerede indblik i dynamikken i det undersøgte system, er det en fordel at måle den tilgængelige information om tidsudviklingen så fuldstændigt som muligt. I forsøg med atomare og molekylære mål kan det være fordelagtigt at måle alle ladede partiklers tredimensionelle momenta. Dette kan opnås med et såkaldt reaktionsmikroskop (REMI) apparat. Ordningen fungerer ved at sikre enkelte ioniseringsbegivenheder for hvert laserskud og detektere elektroner og ioner tilfældigt. Dette har imidlertid den ulempe, at detektionshastigheden er begrænset til en brøkdel (sædvanligvis 10 til 20%) af laserpulsgentagelseshastigheden. Meningsfulde pumpe-probe-eksperimenter i en REMI er ikke mulige med 1 kHz klasse attosekunds pulskilder.

Hos MBI har vi udviklet et lasersystem baseret på optisk parametrisk chirped pulse amplification (OPCPA). Ved parametrisk forstærkning lagres ingen energi inde i forstærkningsmediet; derfor genereres der meget lidt varme. Dette muliggør forstærkning af laserimpulser til meget højere gennemsnitseffekter end med den nuværende "arbejdshest" Ti:Sapphire-laser, som oftest bruges i attosekund-laboratorier rundt om i verden. Den anden fordel ved OPCPA-teknologien er evnen til at forstærke meget brede spektre. Vores OPCPA-lasersystem forstærker direkte få-cyklus laserimpulser med varigheder på 7 fs til gennemsnitseffekter på 20 W. Dette er en pulsenergi på 200 uJ ved 100 kHz gentagelseshastighed. Med dette lasersystem har vi tidligere succesfuldt genereret attosecond-pulstog.

I mange attosekundseksperimenter er det fordelagtigt at have isolerede attosekundpulser i stedet for et tog af flere attosekundpulser. For at muliggøre effektiv generering af isolerede attosekundpulser bør laserimpulserne, der driver genereringsprocessen, have impulsvarigheder så tæt som muligt på en enkelt lyscyklus. På denne måde er attosekunds pulsemission begrænset til et tidspunkt, hvilket fører til isolerede attosekundspulser. For at opnå næsten-enkeltcyklus-laserimpulser har vi anvendt hulfiberimpulskompressionsteknikken. De 7 fs-impulser sendes gennem en 1m lang hul bølgeleder fyldt med neongas til spektral udvidelse. Ved hjælp af specialdesignede kvidrede spejle kan pulserne komprimeres til pulsvarigheder så korte som 3,3 fs. Disse impulser består kun af 1,3 optiske cyklusser.

De 1,3 cyklusimpulser sendes ind i en attosekunds beamline udviklet ved MBI. Hovedparten af ​​energien bruges til at generere isolerede attosekunds XUV-impulser i et gascellemål. Efter fjernelse af højeffekt NIR-strålen, spektralfiltrering og fokusering, omkring 10 ⁶ fotoner pr. laserskud (svarende til en hidtil uset fotonflux på 10 ¹¹ fotoner pr. sekund) er tilgængelige for eksperimenter.

For at karakterisere de genererede attosecond XUV-impulser udførte vi et attosecond streaking-eksperiment. I det væsentlige bruges XUV-impulsen til at ionisere et atomart gasmedium (neon i vores tilfælde), mens en stærk NIR-impuls bruges til at modulere de XUV-genererede fotoelektronbølgepakker. Afhængigt af den nøjagtige timing af XUV- og NIR-impulserne accelereres fotoelektronerne (forøger energi) eller decelereres (taber energi), hvilket fører til et karakteristisk "stribespor". Fra denne datamatrix kan de nøjagtige former for både NIR-pulsen - såvel som XUV-pulsen - bestemmes. Attosekundens pulsformerne er blevet hentet ved hjælp af en global optimeringsalgoritme udviklet til dette projekt. Vores omhyggelige analyse viser, at de vigtigste attosekundpulser har en varighed på 124±3 as. Hovedimpulsen ledsages af to tilstødende satellitimpulser. Disse stammer fra attosekundens pulsgenerering en halv NIR-cyklus før og efter den primære attosekundpulsgenerering. Pre- og post-puls satellitterne har en relativ intensitet på kun 1×10 ^-3 og 6×10 ^-4 hhv.

Disse højflux-isolerede attosekund-impulser åbner døren for attosekund-pumpe-probe-spektroskopiundersøgelser med en gentagelseshastighed 1 eller 2 størrelsesordener over de nuværende implementeringer. Vi starter i øjeblikket eksperimenter med disse pulser i et reaktionsmikroskop (REMI).

Forskningen er publiceret i Optica . + Udforsk yderligere

Højflux 100 kHz attosekunds pulskilde drevet af en ringformet laserstråle med høj gennemsnitlig effekt