Korte røntgenimpulser afslører kilden til lysinduceret ferroelektricitet i SrTiO₃

Forskere ved Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter (MPSD) i Hamborg, Tyskland og SLAC National Accelerator Laboratory i USA har fået ny indsigt i udviklingen af ​​den lysinducerede ferroelektriske tilstand i SrTiO₃ .

De udsatte materialet for mellem-infrarøde og terahertz-frekvens laserimpulser og fandt ud af, at udsvingene i dets atompositioner er reduceret under disse forhold. Dette kan forklare fremkomsten af ​​en mere ordnet dipolær struktur end i ligevægt og af en ferroelektrisk tilstand, når materialet exciteres med laserimpulser.

Mid-infrarøde og terahertz frekvens laserimpulser er kraftfulde værktøjer til at manipulere egenskaberne af kvantematerialer gennem skræddersyede modifikationer af deres krystalstruktur. Lysinduceret ferroelektricitet i SrTiO₃ er en bemærkelsesværdig demonstration af denne fysik.

Under mid-infrarød belysning omdannes dette materiale til en tilstand af permanent ordnede elektriske dipoler, som er fraværende i dets ligevægtsfasediagram. Mekanismen bag denne transformation er ikke forstået.

Nu har et team af forskere ved MPSD og SLAC National Accelerator Laboratory udført et eksperiment ved SwissFEL X-ray Free-Electron Laser for at identificere de iboende interaktioner, der er relevante for at skabe denne tilstand. Den nye indsigt blev opnået ikke ved at detektere atomernes position, men ved at måle fluktuationerne af disse atompositioner.

Resultatet giver bevis for, at disse fluktuationer er reduceret, hvilket kan forklare, hvorfor den dipolære struktur er mere ordnet end i ligevægt, og hvorfor en ferroelektrisk tilstand kunne induceres. Cavalleri-gruppens arbejde er blevet udgivet i Nature Materials .

Ferroelektriske materialer er karakteriseret ved den spontane parallelle justering af elektriske dipoler, hvilket fører til en makroskopisk polarisering, der kan pege i to modsatte retninger. Pegeretningen kan skiftes af et elektrisk felt, hvilket muliggør brugen af ​​ferroelektrik i de digitale lagrings- og behandlingskomponenter i moderne elektroniske enheder.

Strontiumtitanat, SrTiO₃ , er et såkaldt kvanteparaelektrikum. I modsætning til mange af de ferroelektriske materialer, SrTiO₃ mangler en makroskopisk ferroelektrisk tilstand. Alligevel viser rigelige eksperimentelle beviser, at kvanteudsving i krystalgitteret forhindrer den lange rækkefølge i at udvikle sig.

Overraskende nok fandt Cavalleri-gruppen i 2019 ud af, at SrTiO₃ omdannes til et ferroelektrisk, når visse vibrationer i krystalgitteret exciteres af intense impulser i det mellem-infrarøde. Brugen af ​​lys til at inducere og kontrollere ferroelektricitet ved elektronisk utilgængelige høje frekvenser kan forestilles som nøgleelementet i fremtidige højhastighedshukommelsesapplikationer.

På det tidspunkt blev den ikke-lineære respons fra krystalgitteret spekuleret i at være oprindelsen til denne effekt, hvilket resulterede i dannelsen af ​​​​belastning, der hjælper materialet med at blive ferroelektrisk. Imidlertid manglede direkte målinger af stammen og, endnu vigtigere, af fluktuationerne af atompositionerne på de tidligste tidsskalaer efter midt-IR-excitationen.

Forskerne slog sig sammen med Mariano Trigos gruppe på SLAC og kombinerede den midt-infrarøde excitation med femtosekund røntgenimpulser fra SwissFEL fri elektronlaser for at skinne lys på denne dynamik, som finder sted på sub-picosecond tidsskalaen - kortere end en trilliontedel af et sekund.

"I et typisk røntgendiffraktionseksperiment gør man brug af den konstruktive interferens fra røntgenstrålerne spredt fra de periodisk justerede atomer til at måle deres gennemsnitlige positioner," siger Michael Först, en af ​​de førende forfattere af dette værk. "Men her opdagede vi den diffuse spredning, der opstår fra uorden i atomarrangementet, som er følsomt over for udsving, med andre ord støj, i krystalgitteret."

Eksperimentelt fandt holdet, at udsvingene af visse rotationstilstande i SrTiO₃ gitter, som hindrer dannelsen af ​​langtrækkende ferroelektricitet, blev hurtigt reduceret af den pulserede midt-infrarøde excitation. En sådan undertrykkelse forekommer ikke i dette materiale i ligevægt og antyder oprindelsen af ​​den lysinducerede ferroelektricitet.

Dette blev bekræftet af en streng teoretisk analyse, der afslørede komplekse, højordens interaktioner mellem et sæt gittervibrationer og belastningen som kilden til disse observationer. Michael Fechner, teoretikeren for dette projekt, understreger vigtigheden af ​​samarbejdet mellem teori og eksperiment:"Det giver os mulighed for at skærpe vores værktøjer til forudsigelser og følgelig at forbedre vores forståelse af stof og dets interaktioner med lys."

Andrea Cavalleri, gruppeleder og direktør ved MPSD, forudser nye muligheder som følge af denne undersøgelse. "Det faktum, at visse gitterudsving, som forhindrer dannelsen af ​​langtrækkende ferroisk orden, kan undertrykkes med dynamiske midler, er nyt og giver muligheder for lignende adfærd i andre kvantematerialer.

"Ydermere, da vores gruppestudier inducerede orden i andre omgivelser, herunder magnetisk og superledende, kan resultaterne diskuteret her have bredere implikationer ud over fysikken i SrTiO₃ ," siger Cavalleri.

Flere oplysninger: M. Fechner et al., Quenched lattice fluktuations in optisk drevet SrTiO3, Nature Materials (2024). DOI:10.1038/s41563-023-01791-y

Leveret af Max Planck Society