Opdagelse kan føre til et nyt katalysatordesign for at reducere nitrogenoxider i dieseludstødning

Forskere har opdaget en ny reaktionsmekanisme, der kan bruges til at forbedre katalysatordesign til forureningsbekæmpelsessystemer for yderligere at reducere emissioner af smogfremkaldende nitrogenoxider i dieseludstødning.

Forskningen fokuserer på en type katalysator kaldet zeolitter, arbejdsheste i olie- og kemiske raffinaderier og i emissionskontrolsystemer til dieselmotorer.

Nye katalysatordesigner er nødvendige for at reducere emissionen af ​​nitrogenoxider, eller NOx, fordi de nuværende teknologier kun fungerer godt ved relativt høje temperaturer.

"Den centrale udfordring ved at reducere emissioner er, at de kan forekomme over en meget bred vifte af driftsbetingelser, og især udstødningstemperaturer, "sagde Rajamani Gounder, Larry og Virginia Faith -assisterende professor i kemiteknik ved Purdue Universitets Davidson School of Chemical Engineering. "Måske er den største udfordring forbundet med at reducere NOx ved lave udstødningstemperaturer, for eksempel under koldstart eller ved overbelastet bykørsel. "

Imidlertid, ud over disse "forbigående" forhold, fremtidige køretøjer vil naturligvis køre ved lavere temperaturer hele tiden, fordi de vil være mere effektive.

"Så vi får brug for katalysatorer, der fungerer bedre ikke kun under forbigående forhold, men også ved vedvarende lavere udstødningstemperaturer, "Sagde Gounder.

Han ledede et team af forskere, der har afdækket en vigtig egenskab ved katalysatoren, for at den kan omdanne nitrogenoxider. Fund vil blive offentliggjort online i tidsskriftet Videnskab torsdag (17. august) og vil blive vist i et senere trykt nummer af bladet.

"Resultaterne her peger på en tidligere ukendt katalytisk mekanisme og peger også på nye retninger til at opdage bedre katalysatorer, "sagde William Schneider, H. Clifford og Evelyn A. Brosey, professor i teknik ved University of Notre Dame. "Dette er en reaktion af stor miljømæssig betydning, der bruges til at rense udstødning."

Arbejdet blev udført af forskere på Purdue, Notre Dame og Cummins Inc., en producent af dieselmotorer.

"Cummins har støttet kemisk ingeniørforskning i Purdue i forbindelse med reduktion af motoremissioner i de sidste 14 år, "sagde Aleksey Yezerets, direktør for Catalyst Technology hos Cummins. "Denne publikation viser et eksempel på de mange indsigter i disse komplekse processer, som vi har arbejdet sammen gennem årene."

Zeolitter har en krystallinsk struktur, der indeholder små porer med en diameter på cirka 1 nanometer, der er fyldt med kobberatom "aktive steder", hvor kemien finder sted. I de nye fund, forskerne opdagede, at ammoniak, der blev indført i udstødningen, "opløser" disse kobberioner, så de kan migrere inden i porerne, finde hinanden, og udføre et katalytisk trin, der ellers ikke er muligt.

Disse kobber-ammoniak-komplekser fremskynder en kritisk bindingsbrydende reaktion af iltmolekyler, som i øjeblikket kræver en udstødningstemperatur på omkring 200 grader Celsius for at forekomme effektivt. Forskere forsøger at reducere denne temperatur til omkring 150 grader Celsius.

"Grunden til at hele denne kemi virker, er fordi isolerede enkelte kobbersteder kommer sammen, og arbejde sammen for at udføre et vanskeligt trin i reaktionsmekanismen, "Gounder sagde." Det er en dynamisk proces, der involverer enkelte kobbersteder, der mødes for at danne par under reaktionen for at aktivere iltmolekyler, og gå derefter tilbage til at være isolerede steder, efter at reaktionen er fuldført. "

Dette hastighedsbegrænsende trin kan fremskyndes ved at finjustere den rumlige fordeling af kobberionerne, hvilket fører til lavere nitrogenoxidemissioner ved køligere temperaturer end nu muligt.

For at gøre disse opdagelser, forskerne havde brug for teknikker, der kunne "se" kobberatomerne, mens den katalytiske reaktion foregik. Ingen teknik er i stand til at opnå dette, så de kombinerede oplysninger fra undersøgelser ved hjælp af højenergirøntgenstråler ved en synkrotron ved Argonne National Laboratory, med beregningsmodeller på molekylært niveau udført på supercomputere på Notre Dame Center for Research Computing og Environmental Molecular Sciences Laboratory på Pacific Northwest National Laboratory.

"Uden tvivl, vi kunne ikke have gjort disse opdagelser uden et mangfoldigt og tæt integreret team og adgang til nogle af de mest kraftfulde laboratorie- og computerværktøjer i landet, "sagde Schneider.

Selvom projektet fokuserer på applikationer til bekæmpelse af forurening på vej, den største markedsandel for zeolitkatalysatorer er i petroleumsraffinaderier. Opdagelsen har konsekvenser for "heterogen katalyse, "som er meget udbredt i industrien.

"De fleste katalytiske processer i industrien anvender heterogen teknologi, "Sagde Gounder.

Papiret blev forfattet af Purdue -kandidatstuderende Ishant Khurana, Atish A. Parekh, Arthur J. Shih, John R. Di Iorio og Jonatan D. Albarracin-Caballero; University of Notre Dame kandidatstuderende Christopher Paolucci, Sichi Li og Hui Li; Yezerets; Purdue professor i kemiteknik Jeffrey T. Miller; W. Nicholas Delgass, Purdues Maxine Spencer Nichols professor emeritus i kemiteknik; Fabio H. Ribeiro, Purdues R. Norris og Eleanor Shreve Professor i kemiteknik; Schneider; og Gounder.

Forskningen er blevet finansieret af National Science Foundation og af Cummins Inc.

"Denne forskning er en del af vores mission som et land-grant universitet, "Gounder sagde." Vi arbejder med virksomheder i staten Indiana, og dette arbejde var en væsentlig del af uddannelsen af ​​mange studerende. "