2-D krystaller, der passer til 3-D kurver, skaber belastning for konstruktion af kvanteenheder

Et hold ledet af forskere ved Department of Energy's Oak Ridge National Laboratory undersøgte, hvordan atomisk tynde todimensionelle (2-D) krystaller kan vokse over 3-D-objekter, og hvordan krumningen af ​​disse objekter kan strække og belaste krystallerne. Fundene, udgivet i Videnskabens fremskridt , pege på en strategi for konstruktion af belastning direkte under væksten af ​​atomisk tynde krystaller for at fremstille enkeltfotonemittere til kvanteinformationsbehandling.

Holdet udforskede først væksten af ​​de flade krystaller på underlag mønstret med skarpe trin og skyttegrave. Overraskende nok, krystallerne voksede konformt op og ned ad disse flade forhindringer uden at ændre deres egenskaber eller væksthastigheder. Imidlertid, kurvede overflader krævede, at krystallerne strækkede sig, efterhånden som de voksede for at bevare deres krystalstruktur. Denne vækst af 2-D krystaller til den tredje dimension gav en fascinerende mulighed.

"Du kan konstruere, hvor meget belastning du påfører en krystal ved at designe genstande, så de kan vokse over, " sagde Kai Xiao, som sammen med ORNL-kollegerne David Geohegan og postdoc-forsker Kai Wang (nu hos Intel) udtænkte undersøgelsen. "Strain er en måde at lave 'hot spots' for enkelte foton-emittere."

Konform vækst af perfekte 2-D-krystaller over 3-D-objekter har løftet om at lokalisere belastning for at skabe high-fidelity-arrays af enkelte foton-emittere. At strække eller komprimere krystalgitteret ændrer materialets båndgab, energigabet mellem elektronernes valens- og ledningsbånd, som i høj grad bestemmer et materiales optoelektroniske egenskaber. Ved hjælp af strain engineering, forskere kan tragte ladningsbærere for at rekombinere præcist hvor det ønskes i krystallen i stedet for på tilfældige defekte steder. Ved at skræddersy buede objekter til at lokalisere spændingen i krystallen, og derefter måle resulterende skift i optiske egenskaber, eksperimentalisterne tvang medforfattere ved Rice University - teoretikere Henry Yu, Nitant Gupta og Boris Yakobson - for at simulere og kortlægge, hvordan krumning inducerer belastning under krystalvækst.

Hos ORNL, Wang og Xiao designede eksperimenter med Bernadeta Srijanto for at udforske væksten af ​​2-D krystaller over litografisk mønstrede arrays af nanoskala former. Srijanto brugte først fotolitografimasker til at beskytte visse områder af en siliciumoxidoverflade under eksponering for lys, og derefter ætset de udsatte overflader væk for at efterlade lodret stående former, inklusive donuts, kegler og trin. Wang og en anden postdoc-forsker, Xufan Li (nu hos Honda Research Institute), indsatte derefter substraterne i en ovn, hvor fordampet wolframoxid og svovl reagerede for at afsætte wolframdisulfid på substraterne som monolagskrystaller. Krystallerne voksede som et ordnet gitter af atomer i perfekte trekantede fliser, der voksede sig større med tiden ved at tilføje række efter række af atomer til deres ydre kanter. Mens 2D-krystallerne så ud til ubesværet at folde sig som papir over høje trin og skarpe skyttegrave, vækst over buede genstande tvang krystallerne til at strække sig for at bevare deres trekantede form.

Forskerne fandt ud af, at "donuts" med en højde på 40 nanometer var gode kandidater til enkeltfotonemittere, fordi krystallerne pålideligt kunne tolerere den belastning, de inducerede, og den maksimale belastning var netop i "hullet" af doughnuten, målt ved skift i fotoluminescens og Raman-spredning. I fremtiden, arrays af donuts eller andre strukturer kunne mønstres overalt, hvor der ønskes kvanteemittere, før krystallerne dyrkes.

Wang og ORNL medforfatter Alex Puretzky brugte fotoluminescenskortlægning for at afsløre, hvor krystallerne kerneformede, og hvor hurtigt hver kant af den trekantede krystal udviklede sig, mens den voksede over donuts. Efter omhyggelig analyse af billederne, de blev overraskede over at opdage, at selvom krystallerne beholdt deres perfekte former, kanterne af krystaller, der var blevet spændt af donuts, voksede hurtigere.

For at forklare denne acceleration, Puretzky udviklede en krystalvækstmodel, og kollega Mina Yoon udførte beregninger af de første principper. Deres arbejde viste, at belastning er mere tilbøjelig til at inducere defekter på den voksende kant af en krystal. Disse defekter kan multiplicere antallet af kernedannelsessteder, der poder krystalvækst langs en kant, så det vokser hurtigere end før.

Årsagen til, at krystaller nemt kan vokse op og ned i dybe skyttegrave, men bliver anstrengt af lavvandede donuts, har med konformitet og krumning at gøre. Forestil dig at pakke gaver ind. Æskerne er nemme at pakke ind, fordi papiret kan foldes, så det passer til formen. Men et uregelmæssigt formet objekt med kurver, såsom et krus uden æske, er umulig at pakke konformt (for at undgå at rive papiret i stykker, du skulle være i stand til at strække det som plastik.)

2-D krystallerne strækker sig også for at tilpasse sig substratets kurver. Til sidst, imidlertid, the strain becomes too great and the crystals split to release the strain, atomic force microscopy and other techniques revealed. After the crystal cracks, growth of the still-strained material proceeds in different directions for each new arm. At Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Zhili Hu performed phase-field simulations of crystal branching. Xiang Gao of ORNL and Mengkun Tian (formerly of the University of Tennessee) analyzed the atomic structure of the crystals by scanning transmission electron microscopy.

"The results present exciting opportunities to take two-dimensional materials and vertically integrate them into the third dimension for next-generation electronics, " said Xiao.

Next the researchers will explore whether strain can enhance the performance of tailored materials. "We're exploring how the strain of the crystal can make it easier to induce a phase change so the crystal can take on entirely new properties, " Xiao said. "At the Center for Nanophase Materials Sciences, we're developing tools that will allow us to probe these structures and their quantum information aspects."

The title of the paper is "Strain tolerance of two-dimensional crystal growth on curved surfaces."