Enkeltpartikel-spektroskopi af CsPbBr3 perovskit afslører oprindelsen lavt elektrolumin

Forskere fra Tokyo Institute of Technology (Tokyo Tech) brugte enkeltpartikelspektroskopi til at studere elektroluminescens i lysemitterende enheder. De opdagede, at effektiv ladningstragt mellem individuelle perovskit-nanokrystaller og fænomenet emissionsblink er ansvarlig for den lave effektivitet af perovskit-lysemitterende enheder.

Metalhalogenidperovskiter er for nylig dukket op som et usædvanligt lovende alternativt materiale til næste generation af optoelektroniske applikationer. Perovskitstrukturer i nanoskala har bemærkelsesværdige fotofysiske egenskaber, såsom direkte bandgap, farvejustering, et stort absorptionstværsnit, og smal fotoluminescenslinjebredde. Sammen med deres lave omkostninger, gennemførlighed for opskaleringssyntese, løsnings bearbejdelighed og kompatibilitet med eksisterende optoelektroniske enhedskomponenter, disse egenskaber gør metalhalogenid perovskit nanokrystaller til et muligt alternativ til andre halvledende materialer til en række lysemitterende applikationer, herunder skærme, belysning, lasere, samt hukommelsesenheder.

Imidlertid, mens perovskit nanokrystaller viser meget højt fotoluminescensudbytte, elektroluminescensanordninger fremstillet af sådanne nanokrystaller har længe lidt under lav effektivitet. Den seneste indsats har koncentreret sig om enhedsteknologi for at overvinde dette problem, men indtil videre, der har ikke været nogen systematisk undersøgelse af den fysiske oprindelse i nanoskalaen af ​​de dårlige effektiviteter. Her, holdet af prof. Martin Vacha fra Tokyo Tech brugte enkelt-partikel mikroskopisk detektion og spektroskopi til at studere elektroluminescensprocessen på niveauet af individuelle nanokrystaller.

Holdet brugte nanokrystaller af perovskitten CsPbBr ₃ overfladepassiveret med oliesyreligander, dispergeret i en tynd film af en ledende polymer, der blev brugt som et emissionslag i en lysemitterende enhed (LED). Enheden blev konstrueret til brug oven på et omvendt fluorescensmikroskop, hvilket muliggjorde sammenligning af elektroluminescens og fotoluminescens fra de samme nanokrystaller. CsPbBr ₃ nanokrystaller danner aggregater inden for emissionslaget, med hvert aggregat indeholdende ti til hundredvis af individuelle nanokrystaller.

Forskerne brugte avanceret superopløsningsbilleddannelse til at bestemme, at mens de var i fotoluminescens, alle nanokrystallerne i aggregatet udsender lys; i elektroluminescens, kun et lille antal (typisk tre til syv) af nanokrystallerne udsender aktivt (fig. 1). Dette er et resultat af størrelsesfordelingen og det deraf følgende energilandskab i aggregatet. Elektriske ladninger, der sprøjtes ind i enheden under operationen, fanges på individuelle nanokrystaller og ledes effektivt mod de største nanokrystaller. De største nanokrystaller i aggregatet har det mindste energibåndgab, og deres valens- og ledningsbånd fungerer som fælder for ladninger, der oprindeligt er fanget ved de omgivende nanokrystaller. Det ledende miljø, der er til stede mellem nanokrystallerne, muliggør effektiv migrering af ladningerne til disse fælder, hvorfra elektroluminescensen finder sted, som vist skematisk i fig. 1.

Et andet vigtigt fund er, at intensiteten af ​​elektroluminescens fra de aktivt emitterende nanokrystaller ikke er konstant, men viser snarere stærke udsving, såkaldt blinkende (fig. 1). Et sådant blink er ikke til stede i fotoluminescens af de samme aggregater. Forskerne har tidligere fundet ud af, at blinken kan være forårsaget af den ledende matrix såvel som af eksternt påført elektrisk felt. I LED-enheden, det blinkende fænomen er en afgørende faktor, der bidrager til den lavere effektivitet i elektroluminescens. Forskerne konkluderede, at elektroluminescenseffektiviteten kun er omkring en tredjedel af den for fotoluminescens på grund af tilstedeværelsen af ​​det blinkende fænomen.

Det nuværende arbejde peger på en vej mod effektiv nanoskala karakterisering af elektroluminescens af halogenidperovskitmaterialer til lysemitterende applikationer. En af nøglerne til højere effektivitet vil være overfladekonstruktion af nanokrystallerne, der vil undertrykke intensitetsudsvingene.