Urankemi og geologisk deponering af radioaktivt affald

Et nyt papir, der udgives den 16. december, giver et væsentligt nyt indblik i vores forståelse af uranbiogeokemi og kan hjælpe med Storbritanniens nukleare arv.

Udført af et team af forskere fra University of Manchester, Diamantlyskilde og håndtering af radioaktivt affald, deres arbejde viser for første gang, hvordan uran danner et uran-svovlkompleks under forhold, der generelt findes i miljøet, og hvordan denne forbindelse kan være et vigtigt mellemled i uranimmobilisering. Udgivet i Miljøvidenskab og -teknologi , papiret hedder "Danning af et U(VI)-persulfidkompleks under miljømæssig relevant sulfidering af jern(oxyhydr)oxider."

Professor Katherine Morris, prodekan for forskningsfaciliteter på Det Naturvidenskabelige og Tekniske Fakultet, University of Manchester og forskningsdirektøren for BNFL Research Center i Radwaste Disposal forklarer, hvorfor genskabelse og undersøgelse af disse kemiske komplekser er yderst relevant for at forstå og håndtere radioaktivt affald:"For at kunne forudsige uranets adfærd under geologisk deponering, vi skal tage højde for, at det kan have interageret med andre processer, der finder sted i jorden. Disse såkaldte biogeokemiske reaktioner er ofte et komplekst sæt af interaktioner mellem opløste kemiske arter, mineralske overflader, og mikroorganismer."

Den nylige undersøgelse er første gang, at forskere har vist, at et uran-sulfidkompleks kan dannes under forhold, der er repræsentative for et dybt underjordisk miljø. Dette kompleks omdannes derefter yderligere til yderst immobile uranoxidnanopartikler.

I forsøget forskerne studerede uran, når det sidder på overfladen af ​​mineralet ferrihydrit, som er et udbredt mineral i miljøet. Forskerne brugte en røntgenbaseret metode kaldet X-ray Absorption Spectroscopy (XAS) til at studere prøverne ved Diamond Light Source, Storbritanniens nationale Synchrotron. XAS data, i kombination med beregningsmodellering, viste, at under sulfideringsreaktionen, et kortvarigt og nyt U(VI)-persulfidkompleks dannet under denne biogeokemiske proces.

Professor Sam Shaw, medforsker og professor i miljømineralogi ved University of Manchester; "At skinne synkrotronstrålen på prøven får uranet indeni til at udsende røntgenstråler. Ved at analysere røntgensignalet fra prøverne var vores team i stand til at bestemme den kemiske form af uran, og hvilke andre elementer det er bundet til. For yderligere at validere teorien om dannelsesvejen for uran-svovlkomplekserne, vores team lavede også computersimuleringer for at konkludere, hvilken type kompleks der er mere tilbøjelig til at dannes. Dette er den første observation af denne form for uran under vandige forhold, og giver ny indsigt i, hvordan uran opfører sig i miljøer, hvor der er sulfid. Dette arbejde demonstrerer den dybe forståelse, vi kan udvikle af disse komplekse systemer, og denne viden vil hjælpe med at understøtte indsatsen for at håndtere radioaktivt affald i et geologisk deponeringsanlæg."

Dr. Luke Townsend, postdoc i miljøradiokemi ved University of Manchester, som påtog sig denne forskning som en del af sin ph.d. tilføjer yderligere, "Når man forsøger at efterligne miljøprocesser i laboratoriet, det er en udfordring at producere nøjagtige, høj kvalitet, reproducerbar videnskab med så komplekse eksperimenter, samtidig med at relevansen for geodeponeringsmiljøet bevares. Imidlertid, at opnå spændende resultater som disse gør alt det hårde arbejde og engagementet i projektet fra mig selv og gruppen, både i vores laboratorier i Manchester og på beamlines på Diamond, fuldstændig umagen værd."

XAS-målingerne blev udført ved Diamond på beamlines I20 og B18 af forskerne, der brugte stærkt kontrollerede sulfideringseksperimenter, der efterligner biogeokemiske processer i det dybe underjordiske miljø. Dette blev kombineret med geokemiske analyser og beregningsmodeller for at spore og forstå uranadfærd.

Fysisk videnskabelig direktør hos Diamond, Laurent Chapon, konkluderer, "Dette er endnu et eksempel på, hvordan Diamonds state-of-the-art analytiske værktøjer gør det muligt for forskere at følge komplekse processer og hjælpe dem med at tackle det 21. århundredes udfordringer. I dette tilfælde, vores beamlines gjorde det muligt for brugerne at få reel indsigt i den miljømæssige relevans af dette nye uran-svovlkompleks, hvilket giver indsigt i vores forståelse af geologisk deponering."