Rad afsløringer:Fremtidige brændstofdesigns fra ædle metaller

Forskere ved PNNL fjerner et svøb af mystik omkring adfærden af ​​visse metalpartikler i nukleart brændsel. Holdets resultater kan forbedre fremtidige brændselsdesigns til mere effektiv og sikker produktion af atomenergi.

I et nyligt eksperiment, forskere koblede tellurholdige partikler i urandioxidbrændstof til den efterfølgende dannelse og brud af højtryksgasbobler. Brud kan beskadige brændstoffet og dets beskyttende ydre lag kendt som beklædning. Resultaterne er beskrevet detaljeret i et forskningspapir, der er vist på forsiden af ​​21. marts-udgaven af ​​Physical Chemistry Chemical Physics.

Holdets eksperiment blev sponsoreret af PNNL's Nuclear Process Science Initiative (NPSI). Forskningen er den seneste i en række af NPSI-finansierede undersøgelser, der har givet indsigt om ædelmetalfase (NMP) partikeladfærd i nukleart brændsel under reaktordrift.

En nobel henvendelse

Historisk set, bittesmå NMP-partikler fundet i brugt nukleart brændsel menes at bestå af fem metaller:ruthenium, molybdæn, palladium, technetium, og rhodium. Et par år siden, NPSI-forskere afslørede et sjette metal, tellur.

En efterfølgende undersøgelse rapporterede også, for første gang, fundet af disse partikler i brændstoffets zirconiumbeklædning nær grænsefladen med brændstoffet. Fra denne opdagelse, forskere antog, at sprængende gasbobler var ansvarlige for at drive partiklerne ind i beklædningen.

"NPSI's arbejde tilføjer dramatisk information om ædelmetalfasepartikler, " hævder Jon Schwantes, en PNNL-kemiker. Schwantes leder NPSI's fokus på nuklear sikkerhedsforskning og er hovedforfatter til det nylige tidsskriftspapir, "En ny ikke-diffusionsgasbobleproduktionsrute i brugt nukleart brændsel:implikationer for frigivelse af fissionsgas, beklædning korrosion, og næste generations brændstofdesign."

Fra partikel til gasboble

For at udføre det seneste eksperiment, holdet brugte en prøve af brugt brændsel bestrålet i en kommerciel reaktor i perioden fra 1979 til 1992. De brugte forskellige instrumenter i PNNL's Radiochemical Processing Laboratory til at karakterisere prøven, inklusive scannings- og transmissionselektronmikroskoper, begge udstyret med energidispersiv røntgenspektroskopi.

Holdet brugte også Oak Ridge Isotope Generation and Depletion Code computerprogrammet til at simulere aktivering og henfald af tellurisotoperne i NMP-partikler over tid. Forskerne sammenlignede derefter disse resultater med eksperimentelle målinger, de tidligere havde offentliggjort.

For at teste hypotesen om boblesprængning, holdet brugte en simpel fysikkontinuumsmodel lånt fra det ballistiske samfund. Fremgangsmåden gav en indikation af energien og penetrationen af ​​en partikel, når den blev drevet ud af brændstoffet og ind i beklædningen efter boblesprængning.

Teamets arbejde, forstærket af de tidligere NPSI undersøgelser, førte til flere vigtige konklusioner:

• I brugt brændstof, tellur og palladium er sandsynligvis de første komponenter til at kombinere og udfælde, fremme dannelsen og væksten af ​​de andre NMP-partikler.
• Inden for timer efter dannelse, telluratomerne henfalder til stabilt xenon, til sidst danner gasbobler nær NMP-partiklerne.
• Xenongasboblerne kan nå ekstremt høje tryk. Inden for hovedparten af ​​brændstoffet, urandioxid er stærk nok til at indeholde dem.
• Imidlertid, når der dannes bobler inden for 5 til 10 mikrometer fra brændstofoverfladen, tryk i boblen, kombineret med lokale effekter fra strålingsskader (fission rekyl), kan katastrofalt overmande uranoxidlaget. Det resulterende boblesprængning driver nærliggende NMP-partikler ud af brændstoffet og ind i den tilstødende beklædningsoverflade.

"Disse resultater har vidtrækkende konsekvenser for den nuværende forståelse af adfærden af ​​fissionsgasatomer inden for bestrålet nukleart brændsel, " siger Schwantes. "Vores arbejde har kastet mere lys over spørgsmål om brændstofintegritet, frigivelse af fissionsgas, og beklædningskorrosion, mens de informerer videnskaben, der driver næste generation af brændstofdesigns med høj forbrænding."

Endnu en brik i puslespillet

Det nylige eksperiment føjer til viden opnået fra de mange NPSI-finansierede NMP-partikelundersøgelser siden 2015. Ud over at opdage tellur som et sjette metal og finde partikler i beklædning, holdets tidligere undersøgelser afslørede:

• Tellurfordeling i brændstof korrelerer med palladium.
• En palladiumrig telluridfase er sandsynligvis den første komponent i NMP, der dannes under bestråling.
• NMP-partikler er tæt forbundet med en række andre vigtige fissionsprodukter, inklusive jod, cæsium, barium, og xenon. Alle disse elementer er blevet opdaget i beklædningen nær NMP.

Disse opdagelser fortsætter med at forbedre den videnskabelige forståelse af NMP-partikler og deres dannelse, skæbne, og betydning inden for det nukleare brændselskredsløb.