Enkeltatomlegering:Fremragende cokatalysator til fotokatalyse

Fotokatalyse, omdannelse af solenergi til kemisk energi, er blevet anerkendt for at være en meget lovende løsning på aktuelle energi- og miljøproblemer. Ydeevnen af ​​det fotokatalytiske system afhænger i høj grad af overfladeladningstilstanden af ​​aktive steder (normalt co-katalysatorer), da Schottky-forbindelsen mellem fotosensibilisator og co-katalysator letter ladningsoverførsel mellem dem og til sidst til reaktantmolekyler, fremme adsorption og aktivering af sidstnævnte.

I modsætning til de eksisterende rapporter centreret om co-katalysatorer, såsom udvikling af ikke-ædle metaller, kontrol af partikelstørrelse og distribution, eksponerede krystalfacetter og deres grænsefladekontakt med fotosensibilisatorer, reguleringen af ​​co-katalysatorers overfladeladningstilstand ved at ændre deres mikrostrukturer giver enorme muligheder for at øge fotokatalyse, forbliver dog yderst sjælden.

I dette arbejde, Dr. Jiangs forskningsgruppe fra University of Science and Technology i Kina har nået målet om at optimere Pt-overfladeladningstilstande via styring af bimetallisk Pd@Pt-mikrostruktur og Pt-koordinationsmiljø.

De bimetalliske kerne-skal-strukturerede Pd@Pt NP'er er blevet in situ fremstillet og stabiliseret af en lysfølsom og repræsentativ metal-organisk ramme (MOF), UiO-66-NH ₂ . Mikrostrukturen af ​​Pd ₁₀ @Ptx co-katalysator kan styres præcist fra kerne-skal til enkelt-atom legering (SAA), hvor Pt-koordinationsmiljøet ændrer sig, ved præcist og enkelt at tune Pt-indholdet.

I betragtning af de forskellige arbejdsfunktioner af Pd og Pt, ladningen mellem Pd og Pt omfordeles, ledsaget af Pt-koordinationsmiljøændringer, således opnår overfladeladningstilstandsreguleringen af ​​Pt-steder.

Som resultat, alle Pd@Pt/MOF udviser fremragende fotokatalytisk hydrogenproduktionsaktivitet på grund af de elektronrige Pt-steder, der nyder godt af ladningsomfordelingseffekten. I øvrigt, den optimerede Pd ₁₀ @Pt ₁ /MOF komposit med SAA co-katalysator, som har den mest elektronrige Pt, udviser en usædvanlig høj fotokatalytisk brintproduktionsaktivitet, langt overgået dets tilsvarende modstykker (se på billedet).

Dette er den første rapport om SAA co-katalyse mod fotokatalyse. Det giver designstrategien og den syntetiske protokol til fremstilling af SAA-katalysatorer og åbner en ny vej til SAA-baseret fotokatalyse. Ud over, som et alternativ til den klassiske Schottky junction strategi, dette arbejde introducerer en ny tilgang til ladetilstandsoptimering ved at regulere co-katalysatorens mikrostruktur (især koordinationsmiljøstyringen), mod forbedret fotokatalyse.