Forskere afslører in situ manipulation af aktivt guld-titandioxid-interface

Et internationalt fælles forskerhold fra Shanghai Advanced Research Institute ved det kinesiske videnskabsakademi, sammen med Zhejiang Universitet og Danmarks Tekniske Universitet, rapporterede en in situ-strategi til at manipulere grænsefladestruktur med atompræcision under katalytiske reaktioner. Resultaterne blev offentliggjort i det seneste nummer af Videnskab .

Grænsefladen mellem nanopartikler og substrater spiller en kritisk rolle i heterogen katalyse, fordi de fleste aktive steder er placeret i omkredsen af ​​grænsefladen. Det menes generelt, at denne grænseflade er ubevægelig og uforanderlig, og kan derfor næsten ikke justeres i reaktive miljøer. Som resultat, det har været udfordrende at fremme katalytisk aktivitet gennem præcis kontrol af grænsefladestrukturen.

I dette studie, forskerne brugte først miljøtransmissionselektronmikroskopi til direkte at visualisere epitaksial rotation af guldnanopartikler på titandioxid (TiO ₂ ) overflader under CO -oxidation på atomniveau. Der blev observeret et perfekt epitaksialt forhold mellem Au nanopartikler og TiO ₂ (001) overflader under en O ₂ miljø i realtid.

Teoretiske beregninger inklusive tæthedsfunktionelle teoriberegninger og termodynamisk analyse blev derefter udført, hvilket indikerer, at den epitaksiale orientering kunne induceres ved at ændre O ₂ adsorptionsdækning ved perimetergrænsefladen. Au nanopartiklen var mere stabil med adsorption af mere O ₂ molekyler ved Au-TiO ₂ interface, men blev mindre stabil med forbruget af O ₂ med CO.

At udnytte den fremmede aktivitet af Au-TiO ₂ interface, forskere foretog yderligere top-view observationer og fandt ud af, at denne konfiguration forblev uændret ved afkøling fra 500 ° C til 20 ° C i CO og O ₂ reaktive miljøer, viser rotationen af ​​Au nanopartiklen var også temperaturafhængig under reaktionsbetingelser.

Udnytter den reversible og kontrollerbare rotation af Au nanopartiklen, forskerne opnåede in situ manipulation af den aktive Au-TiO ₂ grænseflade på atomniveau ved at ændre gas og temperatur.

Denne undersøgelse belyser realtidsmanipulation af katalytisk grænsefladestruktur under reaktionsbetingelser i atomskala, hvilket kan inspirere til fremtidige tilgange til realtidsdesign af den katalytiske grænseflade under driftsbetingelser.