Ionfeltfordampning udløst af terahertz i en tomografisk atomprobe. (A) Ultrashort terahertz (røde) pulser er fokuseret på en metallisk nanotip inde i et højvakuumkammer. Den højspænding, der påføres den metalliske spids, omsætter til et intens elektrisk felt ved prøvens spids. De fordampede ioner projiceres mod en tidsfølsom detektor og en PSD placeret 10 cm fra nanotipen. En NIR -puls (blå) kan kombineres med terahertz -pulsen med en variabel forsinkelse for at undersøge interaktionsmekanismerne. ToF, flyvetid. (B) Isosurface plots af de tredimensionelle (3D) feltfordelinger beregnet numerisk for excitationsfrekvensen på 2 THz og for forskellige værdier af feltforbedringsfaktoren. (C) Massespektrum målt fra en terahertz-assisteret atomprobe-analyse af en ren aluminiumprøve. Datasættene består af omkring 105 ioner indsamlet ved en bias -spænding VDC =8,7 kV og en fordampningshastighed på 0,01 ion pr. Puls ved T =50 K. (D) 3D -rekonstruktion af en ren aluminiumprøve. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abd7259
Materialeforskere skal være i stand til at udøve ultrahurtig kontrol af stof ved hjælp af et stærkt elektromagnetisk felt på atomskalaen for at forstå ioniseringsdynamikken og excitationer i faste stoffer. Forskere kan koble terahertz -pulser med picosekund -varighed til metalliske nanostrukturer for at generere ekstremt lokaliserede og intense elektriske felter. I en ny rapport nu Videnskab fremskridt , Angela Vella og et forskerhold ved CNRS og University Institute of France kontrollerede feltionemission overfor metalliske nanotip. Terahertz nærfeltet inducerede en athermal ultrahurtig fordampning af overfladeatomer som ioner på subpicosekundens tidsskala, hvor spidsen fungerede som en feltforstærker. Den ultrahurtige terahertz-ion-interaktion tilbød enestående kontrol over ultrahurtige fri-ion-pulser til billedet, analysere og manipulere stof i atomskala. I dette arbejde, Vella et al. demonstreret terahertz atomprobe mikroskopi som en ny platform for mikroskopi med atomisk og kemisk opløsning.
Det grundlæggende ved atomprobe tomografi
Evnen til at koble elektromagnetiske felter til solid-state nanostrukturer for at kontrollere de grundlæggende egenskaber ved stof på nanoskalaen tiltrækker i stigende grad interesse for en række forskellige anvendelser, herunder kemi, katalyse, gasfølende og ultrahurtig elektronmikroskopi og billeddannelse. Det grundlæggende princip for atom sonde tomografi (APT) involverer feltemission af positive ioner fra en skarp spids som en billeddannelsesteknik baseret på kontrolleret feltfordampning af atomer fra en nanometrisk nålformet prøve under et stærkt elektrisk felt. Teknikken var attraktiv på grund af dens evne til at levere sub-nanometer rumlig opløsning i de tre dimensioner af rummet, med høj kemisk følsomhed på tværs af hele periodiske grundstoffer og deres isotoper.
Laserassisteret atomprobe tomografi
I starten atomprobe tomografimetoden var begrænset til ledende materialer på grund af brugen af højspændingsimpulser til at udløse ionfordampning. Udviklingen af den laserassisterede atomprobe tomografi (La-APT) tillod analyse af halvledende og dielektriske materialer. Under La-APT, forskerne fordampede prøve -atom for atom via de kombinerede handlinger fra et højt DC -felt og en ultrakort laserpuls. På grund af eksisterende grænser, potentialet for terahertz-baseret APT til at udføre billedbehandling i høj opløsning var meget lovende, selvom det var vigtigt for at opnå en dybere bevidsthed om den underliggende fysik af terahertz-puls-stof-interaktioner. Forskerne viste forbedringen af terahertz-felter i positivt forudindstillede nanotip til at udløse emission af positivt ladede ioner fra nanostrukturoverfladen for at præsentere et terahertz-assisteret APT-instrument med høj kemikalie og rumopløsning.
Udbedret terahertz -spænding ved spidsen. (A) Strømspændingskarakteristik for elektronemission opnået fra en aluminiumspids (spidsradius på 70 nm) under laserbelysning ved INIR =2,3 GW/cm2. (B) To terahertz -transienter med omvendte feltretninger (polaritet) målt ved EO -prøveudtagning uden for atomproberkammeret. (C) Fotostrømsmodulation for terahertz -bølgeformerne svarende til EO -sporene af (B) ved VDC =−300 V og INIR =2,3 GW/cm2. (D) Rektificeret terahertz -puls rekonstrueret fra (A) og (C). Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abd7259
Under forsøgene, teamet fokuserede på et enkeltcyklus stærkt terahertz-felt genereret af tofarvet luftplasma på en aluminiumspids-forudindtaget på flere kilovolt. De kombinerede en nær-infrarød (NIR) puls med terahertz-pulsen og fokuserede den kolinearisk på en aluminiumspids med en forspænding på flere kilovolt. Brug af målinger til flyvetid, de hentede masse/ladningsforholdet, og fra slagpositionen på detektorsystemet rekonstruerede de det fordampede volumen ved hjælp af en omvendt projektionslov. Forskerne noterede sig de tidsmæssige spor af de genererede terahertz-pulser for to omvendte feltretninger eller polariteter målt ved elektrooptisk prøveudtagning uden for atomsonekammeret. Vella et al. målte terahertz -feltet ved spidsen af prøven ved hjælp af dette felt til at drive elektronemission fra den negativt forspændte aluminiumspids under NIR -belysning for at vise, hvordan spidsen fungerede som en ultrahurtig ensretningsdiode. Teamet bemærkede den samme afvigelse fra den hændende terahertz -puls på grund af antennens respons på spidsen. Resultaterne indikerede, at amplituden af terahertz -pulsen var omkring 2000 gange højere end det indfaldende terahertz -felt. For at sammenligne feltforbedringsfaktoren, teamet brugte begrænset forskel tidsdomæne kommerciel software Lumerical til at tage hensyn til spidsgeometrien. Teamet øgede amplituden af terahertz -feltet til sit maksimum på 5,5 V/nm for at udføre ionfeltemission ved hjælp af terahertz -pulser. De kontrollerede derefter eksperimentelt denne værdi af terahertz nærfeltet ved hjælp af elektronenergifiltrering.
Analyse af aluminium nanotip i terahertz-assisteret APT. (A) Massespektre målt fra en terahertz-assisteret atomprobe-analyse (sort) og en NIR laserassisteret atomprobe-analyse (rød) af en ren aluminiumprøve. Datasættene består af omkring 105 ioner indsamlet ved en bias -spænding Ubias =9 kV, NIR laserintensitet INIR =2,3 GW/cm2, og en fordampningshastighed på 0,01 ion pr. puls ved T =50 K. (B) Zoom på H+, H+2, og H+3 massetoppe ved hjælp af semilog skala. (C) Zoom på Al+ massetoppen ved hjælp af semilog skala. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abd7259
Studerer aluminiumsspidsen i terahertz-assisteret APT og dens dobbeltfrekvente excitation
For at udføre fordampning af ionfelt ved hjælp af terahertz -pulser, Vella et al. forspændte aluminiumspidsen positivt ved 9 kV og indstillede terahertz -pulsen med positiv polaritet til sin maksimale amplitude på 5,5 V/µm svarende til et nærfelt på 10,5 V/nm. Forskerne præsenterede massespektre opnået ved samme bias ved hjælp af terahertz- og NIR -laserpulser. 3D-rekonstruktionen af det fordampede volumen viste velopløste atomplaner for tre krystallografiske retninger som skelnet ved hjælp af NIR-analyse. Teamet opnåede billedrekonstruktionen af APT ved hjælp af felterosion og beregnede den rumlige opløsning af 3-D-billeder ved hjælp af Fourier-transformmetoden. Ved hjælp af dobbeltfrekvent excitation af aluminiumspidsen, de registrerede fordampningshastigheden som en funktion af forsinkelsen mellem NIR- og terahertz -laserpulser.
Analyse af aluminium nanotip i terahertz-assisteret APT. (A) Rumlig fordeling af Al+ -ioner på detektoren til terahertz-assisteret atomprobe-analyse. (B) 3D-billeder som følge af terahertz-assisteret atomprobe-analyse, der viser Al atomplan langs <002> , <113> , og <224> krystallografiske retninger; sorte stiplede linjer er guider for øjet. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abd7259
I situationer, hvor terahertz -pulsen gik forud for NIR -pulsen, fordampningshastigheden blev anset for stabil og dens værdi lig med den, der kun blev opnået ved terahertz -pulser og derfor ikke blev påvirket af NIR -laser -excitation. Temporal overlapning mellem NIR og THz -pulsen opretholdt uændrede fordampningshastigheder. Når NIR -impulser gik forud for terahertz -pulsen, fordampningshastigheden steg til maksimum på mindre end 0,5 picosekunder. Den underliggende fysiske fordampningsmekanisme bidrog til kemisk og rumopløsning af atomproben assisteret af terahertz -pulser sammenlignet med NIR -pulser. Resultaterne af dobbeltfrekvens-excitationen i AI-nanotip bidrog med eksperimentelt bevis på attermal ionfordampning af terahertz-pulser.
Efter NIR -laseropvarmning i nanotip -spidsen via terahertz -feltemission. (A) Normaliseret fordampningshastighed beregnet i betragtning af en termisk (sort) eller athermal (rød) fordampningsmekanisme for terahertz -pulsen og en termisk mekanisme for NIR -laserpulsen som en funktion af forsinkelsen mellem disse to pulser som skitseret i figur 1A. (B) Elektroniske og gittertemperaturer beregnet i en to-temperatur model for parametre for målingen i (C). (C) Transient terahertz -fordampning (sorte firkanter) som en funktion af forsinkelsen mellem NIR og terahertz -pulserne. Datasættene består af omkring 103 ioner pr. Trin samlet ved VDC =8,9 kV, NIR laserintensitet INIR =0,5 GW/cm2, og en fordampningshastighed på 0,01 ion pr. puls ved kun at bruge terahertz -pulser og 0,001 ion pr. puls ved hjælp af kun NIR -laserpulser, ved T =50 K. Kredit:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.abd7259
Outlook
På denne måde, Angela Vella og kolleger viste, hvor ultrahurtig, ikke-termisk feltfordampning af overfladeatomer som ioner ved hjælp af spidsforbedrede terahertz-pulser med enkelt cyklus banede vejen for materialeanalyse med rumlige og kemiske opløsninger. Metoden kan også lette tidsopløst kemi i høje elektriske felter for at åbne nye måder inden for feltinduceret kemi. Den smalle energispredning af de feltinddampede ioner med terahertz-pulser med en cyklus åbner vejen for at bruge ladede partikelstråler til billeddannelse, analyse og stofændring fra mikroskala til nanoskala.
© 2021 Science X Network