Centimeter-skala porøse enkeltkrystallinske monolitter med Lewis-syresider med høj densitet for at forbedre propan dehydrogena

Overflade/grænsefladestruktur og katalytisk mekanisme er af stor betydning i mange praktiske katalytiske reaktioner.

Porøse enkeltkrystaller, der kombinerer en ordnet gitterstruktur og uordnede sammenkoblede porer, er et alternativ til at skabe snoede overflader med klare og høj densitet aktive steder i porøse mikrostrukturer. De præsenterer fordelene ved klar gitterstruktur, præcis kemisk sammensætning og klar afslutningsflade, hvilket viser et enormt potentiale for at bygge kontinuerligt snoet og høj densitet aktiv overfladestruktur.

I en undersøgelse offentliggjort i Angewandte Chemie International Edition , forskergruppen ledet af Prof. ₂ N- og MoN-monolitter i 2 cm skala for at forbedre ikke-oxidativ propandehydrogenering til propylen.

Oprettelsen af ​​Lewis-syresider med høj densitet på den elektronmangeloverflade forbedrer effektivt den katalytiske aktivitet ved reducerede temperaturer gennem kontrol af de umættede Mo-N1/6 og Mo-N1/3 koordinationsstrukturer.

Forskerne voksede for det første de overordnede enkeltkrystaller i MoO ₃ , fjernede derefter det periodiske målatomlag O i ammoniakatmosfære ved 650-700 grader C, og nitrifierede og rekonstruerede samtidig rammestrukturen for metastabil Mo-O-enkeltkrystal til den mesoporøse Mo ₂ N enkelt krystal.

På samme måde, de voksede porøse MoN -enkeltkrystaller ved at kontrollere temperaturen, strømningshastighed og tryk af ammoniakgas.

I øvrigt, forskerne visualiserede den fine struktur af de snoede overflader og metal nitrogen umættet koordinationsaktiv struktur af den porøse enkeltkrystal.

De fandt ud af, at det øverste lag Mo-ion med umættede Mo-N1/6 og Mo-N1/3-koordinationsstrukturer skaber Lewis-syresider med høj densitet på overfladen, hvilket fører til effektiv aktivering af C-H-binding uden for revnedannelse af C-C-binding under ikke-oxidativ propandehydrogenering.

~ 11% af propanomdannelsen og ~ 95% af propylenselektiviteten blev påvist med porøs enkeltkrystallinsk Mo ₂ N- og MoN -monolitter ved 500 grader C uden at nedbrydning observeres, selv efter driften af ​​20 timer.

Denne undersøgelse giver vigtig reference til forskningen om overfladestruktur og katalytisk mekanisme i faktiske katalytiske reaktioner.