Heste grafik. Kredit:© Y. Vaynzof
Metalhalogenidperovskitter har været under intens efterforskning i løbet af det sidste årti på grund af den bemærkelsesværdige stigning i deres ydeevne i optoelektroniske enheder såsom solceller eller lysemitterende dioder. På trods af enorme fremskridt på dette område, mange grundlæggende aspekter af fotofysikken af perovskitmaterialer forbliver ukendte, såsom en detaljeret forståelse af deres defektfysik og ladningsrekombinationsmekanismer. Disse studeres typisk ved at måle fotoluminescensen - dvs. emission af lys ved fotoexcitation - af materialet i både steady-state og transient regimer. Mens sådanne målinger er allestedsnærværende i litteraturen, de fanger ikke hele spektret af de fotofysiske processer, der forekommer i metalhalogenidperovskitter og repræsenterer således kun et delvist billede af deres ladningsbærerdynamik. I øvrigt, mens flere teorier almindeligvis anvendes til at fortolke disse resultater, deres gyldighed og begrænsninger er ikke blevet undersøgt, giver anledning til bekymring med hensyn til den indsigt, de tilbyder.
For at løse dette udfordrende spørgsmål, et trenationalt team af forskere fra Lunds Universitet (Sverige), det russiske videnskabsakademi (Rusland) og det tekniske universitet i Dresden (Tyskland) har udviklet en ny metode til undersøgelse af blyhalogenidperovskitter. Denne metodologi er baseret på den komplette kortlægning af fotoluminescens kvanteudbytte og henfaldsdynamikken i det todimensionelle (2D) rum af både fluens og frekvens af excitationslysimpulsen. Sådanne 2D-kort giver ikke kun en komplet repræsentation af prøvens fotofysik, men også give mulighed for at undersøge gyldigheden af teorier, ved at anvende et enkelt sæt teoretiske ligninger og parametre på hele datasættet.
"At kortlægge en perovskite-film ved hjælp af vores nye metode er som at tage dens fingeraftryk - det giver os en masse information om hver enkelt prøve." siger prof. Ivan Scheblykin, professor i kemisk fysik ved Lunds Universitet. "Interessant nok, hvert kort ligner formen på en hests hals og manke, hvilket fører til, at vi kærligt omtaler dem som 'perovskite-heste, "som alle er unikke på deres egen måde."
"Det væld af informationer, der er indeholdt i hvert 2D-kort, giver os mulighed for at udforske forskellige mulige teorier, der kan forklare ladningsbærernes komplekse adfærd i metalhalogenidperovskitter" tilføjer Dr. Pavel Frantsuzov fra Siberian Brunch fra Det Russiske Videnskabsakademi. Ja, forskerne opdagede, at de to mest anvendte teorier (den såkaldte "ABC-teori" og Shockley-Read-Hall-teorien) ikke kan forklare 2D-kortene på tværs af hele rækken af excitationsparametre. De foreslår en mere avanceret teori, der inkluderer yderligere ikke-lineær processer til at forklare fotofysikken af metalhalogenidperovskitter.
Diagrammet viser et typisk 2D-fotoluminescenskort, der ligner formen på en hests hals og manke. Kredit:I. Scheblykin / Y. Vaynzof.
Forskerne viser, at deres metode har vigtige konsekvenser for udviklingen af mere effektive perovskit-solceller. Prof. Dr. Yana Vaynzof, Formand for Emerging Electronic Technologies ved Institute for Applied Physics and Photonic Materials og Center for Advancing Electronics Dresden (cfaed) forklarer:"Ved at anvende den nye metode til perovskitprøver med modificerede grænseflader, vi var i stand til at kvantificere deres indflydelse på ladningsbærerdynamikken i perovskitlaget ved at ændre, for eksempel, tætheden og effektiviteten af fælder. Dette vil give os mulighed for at udvikle grænseflademodifikationsprocedurer, der vil føre til optimale egenskaber og mere effektive fotovoltaiske enheder."
Vigtigt, den nye metode er ikke begrænset til studiet af metalhalogenidperovskiter og kan anvendes på ethvert halvledende materiale. "Alsidigheden af vores metode og den lethed, hvormed vi kan anvende den på nye materialesystemer, er meget spændende! Vi forventer mange nye opdagelser af fascinerende fotofysik i nye halvledere." tilføjer prof. Scheblykin.
Værket er nu udgivet i Naturkommunikation .