Supercomputing og neutroner knækker kode til uranforbindelsers signaturvibber

Oak Ridge National Laboratory-forskere brugte landets hurtigste supercomputer til at kortlægge de molekylære vibrationer af en vigtig, men lidet undersøgt uranforbindelse produceret under den nukleare brændselscyklus for resultater, der kunne føre til en renere, sikrere verden.

Undersøgelsen udført af forskere fra ORNL, Savannah River National Laboratory og Colorado School of Mines brugte simuleringer udført på ORNL's Summit-supercomputer og avancerede neutronspektroskopiske eksperimenter udført ved Spallation Neutron Source for at identificere de vigtigste spektrale træk ved urantetrafluoridhydrat. , eller UFH, et lidet undersøgt biprodukt af det nukleare brændselskredsløb. Resultaterne kan muliggøre bedre påvisning af dette miljøforurenende stof og bedre forståelse af, hvordan miljøforhold påvirker den kemiske adfærd af materialer i brændstofkredsløbet.

"I denne form for arbejde har vi ikke den luksus at vælge, hvilke slags materialer vi arbejder med," sagde Andrew Miskowiec, en ORNL-fysiker og hovedforfatter af undersøgelsen, offentliggjort i The Journal of Physical Chemistry C . "Vi har ofte at gøre med små mængder eller endda bare partikler af biprodukter og nedbrudt materiale, som ingen havde til hensigt at lave af forbindelser, som vi ikke ved meget om. Vi skal vide:Hvis vi fandt dette materiale i marken, hvordan ville vi genkende det?"

UFH dannes, når urantetrafluorid, et radioaktivt salt, der rutinemæssigt bruges til fremstilling af uranmetal, begynder at nedbrydes efter nedsænkning i vand i 12 timer eller længere. Selvom videnskabsmænd har studeret uran og dets evne til at splitte atomet i næsten et århundrede, har de fleste af disse undersøgelser fokuseret på tilsigtede resultater snarere end utilsigtede biprodukter som UFH.

"Fra Anden Verdenskrig til Den Kolde Krig har vi årtiers undersøgelser, men den største bekymring var at få tingene til at fungere fra et produktionssynspunkt, som at bygge bomber og drive reaktorer," sagde Miskowiec. "UFH blev ikke anset for værdifuldt til disse formål. Det betyder, at det ikke er blevet undersøgt så nøje og ikke er så godt forstået. Vi skal vide så meget som muligt om disse materialer for at vide, hvad vi skal kigge efter, når vi opdager dem i naturen."

Hver af urans forskellige molekylære former gennemgår et unikt sæt vibrationer, skabt af dens atomers dynamiske bevægelse, der kan fungere som en signatur, hvis videnskabsmænd ved, hvad de skal kigge efter. Forskerholdet brugte VISION, verdens uelastiske neutronspredningsspektrometer med højeste opløsning ved SNS, til at bombardere prøver med neutroner, overvåge den tabte eller opnåede energi og fange hele rækken af ​​UFH's vibrationer.

"For andre almindelige karakteriseringsteknikker ville vi have været nødt til at opløse eller på anden måde ødelægge prøven for at studere den," sagde Ashley Shields, en ORNL-beregningskemiker og medforfatter af undersøgelsen. "Hvis vi ikke har en stor prøve til at starte med, ønsker vi bestemt ikke at ødelægge den, før vi trækker så meget information ud som muligt. Spektroskopi giver os en måde at indsamle data og bevare prøven til yderligere analyse."

Konventionelle spredningsmetoder er afhængige af fotoner eller elektroner, som interagerer med et atoms ydre skal og kun fanger en begrænset del af den brede vifte af vibrationer mellem atomer i en uranforbindelse. Det er ikke et problem for neutroner, som trænger helt ind til et atoms kerne.

"Neutroner er følsomme over for alle atomer i forbindelsens struktur, så vi får hele vibrationsspektret," sagde Miskowiec. "Disse ekstraordinære instrumenter hos SNS gav os en enorm mængde data, og nu havde vi brug for en måde at fortolke det på."

Holdet modtog en tildeling af tid på Summit, Oak Ridge Leadership Computing Facility's 200-petaflop IBM AC922 supercomputing-system, via det amerikanske energiministeriums Advanced Scientific Computing Research's Leadership Computing Challenge. De brugte tæthedsfunktionel teori, en kvantemekanisk tilgang til at estimere materialers struktur, til at modellere UFH's egenskaber.

Kombinationen af ​​detaljer fanget af VISION og fortolkningen af ​​storskala, meget nøjagtige beregninger af densitetsfunktionsteori, der blev muliggjort af Summit, gav det første komplette billede af UFH's fulde vibrationsspektrum for ny indsigt i forbindelsens atomstruktur.

"Disse er ekstremt store, indviklede strukturer med en masse atomer, der konstant vibrerer i alle retninger med meget lidt symmetri," sagde Shields. "Hvert brud i symmetrien kræver flere beregninger, hvilket øger den beregnede tid, der kræves for at bestemme vibrationsegenskaberne. Disse beregninger giver os mulighed for at visualisere, hvilke slags vibrationer der er tale om, hvordan bevægelsen ser ud, hvilke atomer der deltager i og forårsager hver vibration. og med hvilken frekvens."

Holdet brugte dataene til at sammenligne det beregnede vibrationsspektrum med det eksperimentelle målt ved SNS, hvilket muliggjorde identifikation af spektrale træk i de eksperimentelle data på atomniveau. Undersøgelsen krævede mere end 115.000 nodetimer for at gengive resultaterne.

"Uden Summit kunne disse beregninger ikke have været udført," sagde Shields. "Der sker en mangfoldighed af bevægelser i den atomare struktur, vi kan drille ud beregningsmæssigt, som vi bare ikke kan fange på anden måde."

Fremtidige undersøgelser vil bygge på resultaterne for at udforske UFH's stabilitet.

"Vi har nu en bedre evne til at identificere dette materiale i felten, og resultaterne vil være grundlæggende for at forstå andre miljøaspekter af brændselskredsløbet," sagde Miskowiec. + Udforsk yderligere

Sporing af diffusionen af ​​kulstofisotoper ved hjælp af vibrationsspektroskopi i atomskala