Polaron-grænsefladeentropi som en vej til høj termoelektrisk ydeevne i DAE-dopet PEDOT:PSS-film

Blandt organiske termoelektriske materialer har PEDOT:PSS (poly(3,4-ethylendioxythiophene-poly(4-styrensulfonat)) tyndfilm fået stor opmærksomhed, men lider af lave Seebeck-koefficienter på 10-20 μV K ^-1 på grund af de høje oxidationstilstande i PEDOT-polymerkæden. Der er gjort en betydelig indsats for at øge Seebeck-koefficienten.

En strategi er at ændre oxidationstilstanden af ​​ethylendioxythiophenenheden fra quinoid til benzoid ved efterbehandling med en reducerende opløsning. Alternativt blev forbedring af den termoelektriske ydeevne opnået ved at tilføje uorganiske termoelektriske nanopartikler såsom Bi₂ Te₃ og Te. Det er dog stadig vanskeligt at overvinde den iboende kobling mellem Seebeck-koefficienten og den elektriske ledningsevne.

I en forskningsartikel offentliggjort i National Science Review , videnskabsmænd fra Southern University of Science and Technology, Peking University og Institute of Chemistry, CAS rapporterer direkte manipulation af polaron-grænsefladebesatte entropi i en PEDOT:PSS tynd film med UV-lys-induceret resonans mellem PEDOT og diarylethen, hvorved der realiseres en 10 -fold termoeffektforbedring fra 13,5 μV K ^-1 til 135,4 μV K ^-1 med næsten uændret elektrisk ledningsevne.

De introducerede en grænsefladetilstand for at skræddersy den polaron-grænsefladebesatte entropi af PEDOT:PSS med en fotokrom DAE. Stereostrukturen af ​​DAE-molekyler kunne transformeres fra åben-ring-struktur til lukket-ring-form under UV-lys.

En ny polaron-grænsefladetilstand blev dannet mellem den plane lukkede ring DAE og PEDOT-molekylkæderne på grund af deres lignende C-C=C-C-bindinger, som var koblet med hinanden via svage interaktioner. Polaronerne introducerer effektivt nye elektroniske tilstande eller steder, hvor ladningsbærere kan rummes. Besættelsen af ​​disse stater bidrager til øget entropi, fordi den udvider de mulige arrangementer af ladningsbærere.

Denne stigning i entropi kan have en betydelig indflydelse på materialets termokraft (Seebeck-koefficient). Flere tilgængelige elektroniske tilstande, som leveret af polaronerne ved grænsefladen, kan resultere i en stigning i termoeffekten ved at tillade flere ladningsbærere at deltage i den termoelektriske proces.

Ved at manipulere den polaron-grænsefladebesatte entropi i en PEDOT:PSS tynd film med UV-lys-induceret resonans mellem PEDOT og diarylethen, realiserede de en 10-dobbelt termoeffektforøgelse fra 13,5 μV K ^-1 til 135,4 μV K ^-1 med næsten uændret elektrisk ledningsevne. Derudover observerede de også den øgede termoeffekt af de som fremstillede PEDOT:PSS-xDAE tynde film afhængigt af DAE-koncentrationen og UV-lysintensiteten.

De brugte også Raman-spektre til at opnå direkte eksperimentelt bevis for koblingen mellem DAE og PEDOT under UV-modulation. Derfor blev resonanskobling mellem DAE og PEDOT verificeret af den temperaturafhængige termoeffekt og bindingsenergi ved DFT-beregning.

Sammenfattende har de afsløret en direkte manipulationsmetode for polaron-grænsefladebesat entropi i en PEDOT:PSS tynd film gennem UV-induceret resonanskobling mellem DAE og PEDOT. Deres arbejde giver indsigt i at afkoble forbindelsen mellem termokraften og den elektriske ledningsevne af en organisk termoelektrisk film.

Desuden tilføjer dette arbejde også en ny rute til at konstruere den termoelektriske organiske termoelektriske og en unik platform til at koble UV-lyset, temperaturgradienten og det elektriske felt.

Flere oplysninger: Jiajia Zhang et al., Polaron grænsefladeentropi som en vej til høj termoelektrisk ydeevne i DAE-dopet PEDOT:PSS-film, National Science Review (2024). DOI:10.1093/nsr/nwae009

Leveret af Science China Press