Videnskab
 Science >> Videnskab >  >> Kemi

Et-trins syntese af Janus hydrogel

Janus klæbende hydrogel syntetisk proces udstilling og karakterisering. Det skematiske diagram viser en åben reaktionsbeholder bestående af en kasse med låg og illustrerer fremgangsmåden til fremstilling af Janus adhæsive hydrogel, der involverer aggregering af LAS-komponenten, som drives af overfladespænding og en fordampningseffekt (A). Skemaet illustrerer de kontrasterende egenskaber mellem den øverste og nederste overflade af Janus hydrogelen (B). Den digitale fotografering (C) demonstrerer adhæsiv forskel mellem top/bundsider [hydrogel farvet med Rhodamine 6G, substrat:PTFE (polytetrafluorethylen)]. Den digitale fotografering (D) demonstrerer gennemførligheden af ​​storskala syntese af Janus hydrogel ved hjælp af en kommerciel kageform (280 mm x 230 mm x 3 mm størrelse hydrogel er præsenteret). KPS, kaliumpersulfat; TEMDA, N,N,N',N'-tetramethylethylendiamin. Kredit:Science Advances , doi:10.1126/sciadv.adj3186

Janus klæbende hydrogeler har lovende anvendelser på tværs af sundhedsområder. Ikke desto mindre var en simpel metode til at syntetisere materialet endnu ikke blevet biokonstrueret i laboratoriet.



I en ny undersøgelse, der nu er offentliggjort i Science Advances , Huowen Chen og et forskerhold i Kina udtænkt en simpel metode til at fremstille Janus-hydrogeler baseret på fundamentale fænomener, herunder selvaggregering af overfladeaktive stoffer ved høje koncentrationer ved luft/vand-grænsefladen.

Holdet kombinerede en lille mængde natrium-alpha-linoleat med akrylamid gennem fri radikal polymerisation og syntetiserede Janus klæbende hydrogeler. Disse konstruktioner viste bemærkelsesværdig klæbestyrke, kemiske egenskaber og overflademorfologi, som holdet undersøgte ved hjælp af simuleringer af molekylær dynamik for at forstå mekanismerne bag biomaterialets egenskaber.

Hydrogeler – det grundlæggende

Tredimensionelle netværksmaterialer af hydrogeler er primært lavet af hydrofile polymerkæder, der indeholder en stor mængde vand. På grund af deres fremragende biokompatibilitet, befugtningsegenskaber og fleksibilitet er materialerne velegnede på tværs af biomedicin.

For at opnå dette skal hydrogeler have gode klæbende egenskaber med biologisk væv. Bioingeniører har for nylig designet klæbende hydrogeler ved at introducere vært-gæst supramolekylære, aminosyre- og nukleinsyregrupper. Janus-hydrogeler kan skabes med kemiske eller fysiske forskelle mellem hydrogelens top- og bundside gennem iblødsætningsmetoder, trinvis syntese eller formstøbning.

Som følge heraf er det afgørende at udvikle en enkel, effektiv og omkostningseffektiv miljøvenlig forberedelsesmetode til påføring af Janus klæbende hydrogeler. I dette arbejde foreslog Chen og kolleger en ny undersøgelse for at syntetisere Janus adhæsive hydrogeler ved at udforske deres grænsefladeadhæsion.

Under eksperimenterne brugte de et planteafledt umættet fedtsyrederivat kombineret med kommerciel monomer akrylamid, miceller og natrium-alfa-linoleat som basiskomponenterne. Den foreslåede metode er en første-i-studie plan for at overvinde udfordringerne ved Janus hydrogelproduktion og opskalering af klæbende hydrogelproduktion.

Karakterisering blev udført for Janus hydrogelen. FTIR-spektrene for PAM-co-LAS-2 hydrogelens top/bundsider (A). Raman-spektre af hydrogelen på top/bundsider af Janus-hydrogel og ren PAM-hydrogel (B). 1H NMR-data for LAS-monomer (lyseblå) og 1H NMR-data for topsiderne af PAM-co-LAS-2 (C). Øjebliksbilledet af LAS-fordeling i simulering af molekylær dynamik (MD) ved 40 ns (D). Variationen i taltæthed af LAS ved forskellige simuleringstidsskalaer (E). Grafikken illustrerer, at over-/undersiden af ​​Janus-hydrogelen svarer til specifikke områder af den simulerede boks; specifikt er undersiden af ​​Janus hydrogelen forbundet med den midterste region af den simulerede boks på grund af systemets periodicitet (F). a.u., vilkårlige enheder. Kredit:Science Advances , doi:10.1126/sciadv.adj3186

Forberedelse af Janus-hydrogelerne

Forskerholdet designede Janus klæbende hydrogeler ved at regulere forskellige egenskaber mellem hver overflade af materialet, herunder dets morfologi, kemiske sammensætning og hydrofilicitet.

Først opløste de den overfladeaktive monomer i deioniseret vand for at skabe en gennemsigtig homogen opløsning med en koncentration højere end den kritiske micellekoncentration. Derefter tilføjede holdet en monomer akrylamid og methylenbis-acrylamid for at forberede hydrogelen og udførte en række kemiske karakteriseringer på overfladen og bunden af ​​hydrogelen ved hjælp af Fourier-transformation infrarød spektroskopi.

Forskerne bemærkede stærke karakteristiske absorptionstoppe i forhold til den funktionelle ammoniakgruppe og den funktionelle carbonylgruppe. De bekræftede disse resultater med Raman-spektroskopi for at indikere fri radikal-polymerisation af monomeren under dannelsen af ​​hydrogelen.

SEM billeder af hydrogel morfologi. Top (A), bund (B) og tværsnit (C) sider. CA af PAM-co-LAS-2 hydrogel af dens top (D) og bund sider (E) og top/bund sider af PAM hydrogel (F og G). Kredit:Science Advances , doi:10.1126/sciadv.adj3186

Yderligere eksperimenter

Forskerne udførte molekylære dynamikundersøgelser for at identificere fordelingen af ​​biomaterialekonstruktioner og vise de aggregerede molekyler ved luft-vand-grænsefladen under overfladespænding og termiske drivkræfter. Resultaterne viste, hvordan den kemiske sammensætning af materialet varierede på tværs af overflader for at bidrage til dets morfologi og hydrofilicitet.

Holdet udførte transmissionselektronmikroskopi for at afsløre den særskilte kemiske sammensætning og fysiske morfologi af materialet med tydelig indflydelse på deres adhæsionsegenskaber for at undersøge hydrogelens mekaniske og adhæsive egenskaber.

Da den biokonstruerede konstruktion er en trykfølsom klæbende hydrogel, opnåede forskerne tilstrækkelige klæbende egenskaber ved at lette god kontakt med materialets substrat. Efterhånden som indholdet af natrium-alpha-linoleat steg, faldt de kompressionsmoduler i hydrogelsignaleringen, for at lette et kompressionsmodul af hydrogelen.

Mens lav kompression af materialet sikrede dets vedhæftning, krævede det gode trækegenskaber for at justere materialets fysiske egenskaber og opnå optimal ydeevne. De samlede eksperimentelle resultater bekræftede hypotesen om, at det overfladeaktive natrium-alpha-linoleat-overfladeaktive middel dannede forskellige fordelinger i hydrogelen gennem overfladespænding og fordampningseffekter for at skabe et klæbende Janus-hydrogelmateriale. Konstruktionens bestanddele tilbød stærke klæbende egenskaber og langtidsholdbar ydeevne.

SEM billeder af hydrogel morfologi. Top (A), bund (B) og tværsnit (C) sider. CA af PAM-co-LAS-2 hydrogel af dens top (D) og bund sider (E) og top/bund sider af PAM hydrogel (F og G). Kredit:Science Advances , doi:10.1126/sciadv.adj3186

Karakterisering af materialets biokompatibilitet

Chen og kolleger karakteriserede hydrogelerne til en række medicinske anvendelser og sikrede deres biokompatibilitet ved nøje at overveje to vigtige uskadelige komponenter ifølge tidligere undersøgelser.

Holdet validerede resultaterne ved at udføre biokompatibilitetstest med humane hudfibroblastceller ved hjælp af et transwell-assay og via direkte kontakt med hydrogelmaterialer. Efter yderligere undersøgelser udviste hydrogelerne ikke toksicitet over for hudfibroblastcellerne for at fremhæve fremragende biokompatibilitet med stort potentiale for en række biomedicinske anvendelser, herunder lægemiddellevering og hudreparation.

Outlook

På denne måde validerer Huowen Chen og forskerholdet sammensætningen af ​​Janus adhæsive hydrogeler ved at udnytte den heterogene fordeling af overfladeaktive stoffer inspireret af deres naturlige aggregering ved vand-luft-grænsefladen. Holdet opnåede et-trins syntese af Janus klæbende hydrogel via fri radikal polymerisation. Resultaterne af det nyudviklede materiale udviste bemærkelsesværdige forskelle i kemisk sammensætning, morfologi og mekaniske egenskaber.

Klæbeevnen og cellelevedygtigheden af ​​hydrogel PAM-co-LAS. Grafik viser 90° peeling-testeksperimentet og klæbeenergien af ​​PAM-co-LAS hydrogel med forskelligt indhold af LAS-komponent; t og b er forkortelser for henholdsvis overside (t) og underside (b) (A til C). (D) Gentagelig klæbeevne af PAM-co-LAS-2.0 hydrogel. (E) Langtidsændring i klæbestyrke af PAM-co-LAS hydrogel [(D og E) detekteret ved flad stanseindrykningsmetode med PTFE]. (F) Undersøgelse af hydrogelens kompatibilitet med humane hudfibroblasterceller ved et transwell-assay, der direkte inkuberer cellerne med hydrogel, hvor hydrogelen var i direkte kontakt med de humane hudceller. Kredit:Science Advances , doi:10.1126/sciadv.adj3186

Mens den øverste overflade af Janus hydrogelen viste en relativt ru tekstur, viste den nederste side af materialet lavere adhæsionsenergi. Den tydelige forskel mellem adhæsionsegenskaberne sikrede fremstillingen af ​​biomaterialerne med den heterogene fordeling af overfladeaktive stoffer for at give en ny, syntetisk strategi til fremstilling af Janus hydrogeler til en bred vifte af praktiske anvendelser. De igangværende resultater giver mulighed for at udforske forskellige overfladeaktive stoffer i Janus hydrogelsyntese for at undersøge deres biomedicinske potentiale.

Flere oplysninger: Huowen Chen et al., Et-trins syntese af Janus hydrogel via heterogen fordeling af natrium α-linoleat drevet af selvaggregering af overfladeaktive stoffer, Science Advances (2023). DOI:10.1126/sciadv.adj3186

Journaloplysninger: Videnskabelige fremskridt

© 2023 Science X Network