Forskere fra Hefei Institutes of Physical Science ved det kinesiske videnskabsakademi har syntetiseret en oxygen-koordineret Fe-enkeltatom- og atomklyngekatalysator, der udviser overlegen elektrokatalytisk ydeevne for hydrogenperoxid (H2 O2 ) produktion og biomasseopgradering. Forskningen er publiceret i Angewandte Chemie International Edition .
H2 O2 er et meget brugt kemikalie med anvendelser inden for forskellige områder som miljø, energi og sundhedspleje. Mens den traditionelt produceres gennem energikrævende processer, tilbyder elektrokatalytisk syntese en mere miljøvenlig og effektiv metode ved hjælp af vand og ilt.
Denne tilgang kræver imidlertid avancerede elektrokatalysatorer til højtydende og selektiv H2 O2 produktion, og der er behov for yderligere opmærksomhed for at udnytte det genererede H2 O2 , især i elektrokemiske organiske oxidationsprocesser. Dette giver et betydeligt potentiale for værditilvækst applikationer ud over miljøsanering.
Til denne undersøgelse brugte forskerne bakteriel cellulose som en adsorptionsregulator og kulstofkilde i kombination med en flertrinstilgang, der involverer vådkemisk imprægnering, pyrolyse og syreætsningsprocesser for at skabe en katalysator kaldet FeSAs/ACs-bakteriel celluloseafledt kulstof ( BCC), bestående af oxygen-koordinerede Fe-enkeltatomer (SA'er) og atomklynger (AC'er).
Tilstedeværelsen af både Fe SA'er og klynger blev bekræftet ved hjælp af avancerede billeddannelsesteknikker såsom aberrationskorrigeret scanningstransmissionselektronmikroskopi. Atomstrukturen af Fe blev også bestemt ved røntgen-finstrukturabsorptionsspektroskopi og røntgenfotoelektronspektroskopi.
Denne katalysator viste fremragende elektrokatalytisk ydeevne og selektivitet for 2-elektron oxygenreduktionsreaktionen (2e – ORR) under alkaliske forhold. Yderligere H-celleforsøg bekræftede akkumuleringen af H2 O2 i elektrolytten.
Forskerne koblede det in situ genererede H2 O2 med elektro-Fenton-processen under anvendelse af ethylenglycol som reaktant og forsuret 0,1 M Na2 SO4 som elektrolytten. Dette resulterede i en høj hastighed af ethylenglycol-omdannelse og høj selektivitet for myresyre, hvilket viser, at elektro-Fenton-processen har potentialet til at forbedre biomasse-afledte råmaterialer gennem oxidativ opgradering.
De udviklede også en trefaset flowcelle baseret på gasdiffusionselektroden for yderligere at forbedre H2 O2 udbytte.
Densitetsfunktionsteoretiske analyser viste, at de faktiske katalytisk aktive steder i 2e – ORR-processen var Fe-klyngerne, og den elektroniske interaktion mellem Fe-enkeltatomer og Fe-klynger kunne signifikant forbedre den elektrokatalytiske ydeevne mod 2e – ORR.
Dette arbejde vil være nyttigt for design og udvikling af elektrokatalysatorer på atomniveau til højeffektiv 2e – ORR til H2 O2 og biomasseopgradering.
Flere oplysninger: Hui Xu et al., Atomically Dispersed Iron Regulating Electronic Structure of Iron Atom Clusters til elektrokatalytisk H2O2-produktion og biomasseopgradering, Angewandte Chemie International Edition (2023). DOI:10.1002/anie.202314414
Journaloplysninger: Angewandte Chemie International Edition
Leveret af Chinese Academy of Sciences
Sidste artikelForskere udvikler biologisk nedbrydelige polymerer, der kan spores uden giftige kontrastmidler
Næste artikelForskere bygger en enzym-opdagende AI