BNL-forskere brugte DNA-linkere med tre bindingssteder (sorte "strenge") til at forbinde guld-nanopartikler (orange og røde kugler) og fluorescerende farvestofmolekyler (blå kugler) mærket med komplementære DNA-sekvenser. Disse enheder er selvsamlede for at danne et kropscenter kubisk gitter med nanopartikler i hjørnerne og i midten, og fluorescerende farvestofmolekyler imellem.
(PhysOrg.com) -- Forskere ved det amerikanske energiministeriums Brookhaven National Laboratory rapporterer den første vellykkede samling af 3-D multi-komponent nanoskala strukturer med justerbare optiske egenskaber, der inkorporerer lysabsorberende og -emitterende partikler. Dette arbejde, bruge syntetisk DNA som en programmerbar komponent til at forbinde nanopartiklerne, demonstrerer alsidigheden af DNA-baseret nanoteknologi til fremstilling af funktionelle klasser af materialer, især optiske, med mulige anvendelser i solenergikonverteringsenheder, sensorer, og nanoskala kredsløb. Forskningen blev offentliggjort online 29. september, 2010, i journalen Nano bogstaver .
"For første gang har vi demonstreret en strategi for samling af 3-D, veldefineret, optisk aktive strukturer ved hjælp af DNA-kodede komponenter af forskellige typer, ” sagde hovedforfatter Oleg Gang fra Brookhaven's Center for Functional Nanomaterials (CFN). Ligesom tidligere værker af Gang og hans kolleger, denne teknik gør brug af den høje specificitet af binding mellem komplementære DNA-strenge til at binde partikler sammen på en præcis måde.
I den aktuelle undersøgelse, DNA-linkermolekylerne havde tre bindingssteder. De to ender af strengene blev designet til at binde til komplementære strenge på "plasmoniske" guldnanopartikler - partikler, hvor en bestemt bølgelængde af lys inducerer en kollektiv oscillation af de ledende elektroner, fører til kraftig absorption af lys ved den bølgelængde. Den indre del af hver DNA-linker blev kodet til at genkende en komplementær streng kemisk bundet til et fluorescerende farvestofmolekyle. Denne opsætning resulterede i selvsamling af 3-D kropscentrerede kubiske krystallinske strukturer med guld nanopartikler placeret i hvert hjørne af kuben og i midten, med farvestofmolekyler på definerede positioner imellem.
Forskerne viste også, at de samlede strukturer kan indstilles dynamisk ved at ændre saltkoncentrationen af den opløsning, hvori de dannes. Ændringer i saltholdighed ændrer længden af de negativt ladede DNA-molekyler, fører til reversibel sammentrækning og udvidelse af hele gitteret med omkring 30 procent i længden.
"Det har længe været forstået, at afstanden mellem metalnanopartikler og parrede farvestofmolekyler kan påvirke de optiske egenskaber af sidstnævnte, " sagde Matthew Sfeir, medforfatter og optisk videnskabsmand ved CFN. I dette eksperiment, udvidelsen og sammentrækningen af krystalgitteret udløst af ændringerne i saltkoncentrationen muliggjorde en dramatisk modulering af en optisk respons:en tre gange stigning i emissionshastigheden af de fluorescerende molekyler blev observeret.
De resulterende 3-D strukturer kunne indstilles ved at justere saltkoncentrationen. Efterhånden som saltkoncentrationen steg, krystallerne trak sig sammen med omkring 30 procent, mindske afstanden (D) mellem partiklerne. Denne sammentrækning i interpartikelafstand havde en dramatisk effekt på fluorescensen af farvestofmolekylerne, få dem til at cirkulere fotoner hurtigere, som angivet af farveskalaen til venstre for krystalbillederne (se billedet nedenfor), som spænder fra næsten 2 nanosekunder pr. cyklus for det frie farvestof (A), til omkring 0,7 nanosekunder pr. cyklus i større gitter (C), til lige over 0,3 nanosekunder pr. cyklus for de sammentrukne krystaller (E).
Disse resultater blev bestemt ved hjælp af en kombination af lille vinkel røntgenspredning ved Brookhavens National Synchrotron Light Source (NSLS) og tidsopløste fluorescerende metoder ved CFN. "Denne kombination af synkrotron-baserede strukturelle metoder og tidsopløste optiske billeddannelsesteknikker gav uvurderlig direkte indsigt i forholdet mellem strukturen og de fluorescerende egenskaber af disse lysemitterende arrays, " sagde Gang.
"Vores undersøgelse behandler vigtige spørgsmål om selvsamling af systemer fra komponenter af flere typer. Sådanne systemer muliggør potentielt modulering af egenskaber af individuelle komponenter, og kan føre til fremkomsten af ny adfærd på grund af kollektive effekter. Denne samlingstilgang kan anvendes til at udforske sådan kollektiv adfærd af tredimensionelle nano-optiske arrays - f.eks. påvirkningen af det plasmoniske gitter på kvanteprikker.
"En forståelse af disse interaktioner ville være relevant for udvikling af nye optiske materialer til fotovoltaik, fotokatalyse, computer, og lysemitterende applikationer. Vi har nu en tilgang til at lave disse strukturer og yderligere studere disse effekter."