Første ab initio metode til karakterisering af varme bærere

En af de store blokeringer for design og udvikling af nye, mere effektive solceller er muligvis blevet ryddet. Forskere med Lawrence Berkeley National Laboratory (Berkeley Lab) har udviklet den første ab initio metode – altså en teoretisk model fri for justerbare eller empiriske parametre – til karakterisering af egenskaberne af "varme bærere" i halvledere. Varme bærere er elektriske ladningsbærere - elektroner og huller - med væsentlig højere energi end ladningsbærere ved termisk ligevægt.

"Hot carrier-termalisering er en vigtig kilde til effektivitetstab i solceller, men på grund af tidsskalaen under picosekunder og kompleks fysik involveret, karakterisering af varmebærere har længe været en udfordring selv for de enkleste materialer, " siger Steven Louie, en teoretisk fysiker og senior videnskabsmand ved Berkeley Labs Materials Sciences Division (MSD). "Vores arbejde er det første ab initio beregning af de vigtigste mængder af interesse for hot carriers - levetid, som fortæller os, hvor lang tid det tager for varme transportører at miste energi, og den gennemsnitlige frie vej, som fortæller os, hvor langt de varme luftfartsselskaber kan rejse, før de mister deres energi."

Alle tidligere teoretiske metoder til beregning af disse værdier krævede empiriske parametre ekstraheret fra transport eller optiske målinger af prøver af høj kvalitet, et krav om, at blandt de bemærkelsesværdige halvledermaterialer kun er opnået for silicium og galliumarsenid. Det ab initio metode udviklet af Louie og Jeff Neaton, direktør for Molekylærstøberiet, en U.S. Department of Energy (DOE) Nanoscience User Facility hostet på Berkeley Lab, arbejder med Marco Bernardi, Derek Vigil-Fowler og Johannes Lischner, kræver ingen andre eksperimentelle parametre end materialets struktur.

"Det betyder, at vi kan studere varmebærere i en række forskellige overflader, nanostrukturer, og materialer, såsom uorganiske og organiske krystaller, uden at stole på eksisterende eksperimenter, " siger Neaton. "Vi kan endda studere materialer, der endnu ikke er blevet syntetiseret. Da vi kan få adgang til strukturer, der er ideelle og fejlfrie med vores metoder, vi kan forudsige iboende levetider og betyde frie stier, der er svære at udvinde fra eksperimenter på grund af tilstedeværelsen af ​​urenheder og defekter i rigtige prøver. Vi kan også bruge vores model til direkte at evaluere indflydelsen af ​​defekter og urenheder."

Neaton, ligesom Louie, er en senior MSD fakultet videnskabsmand ved University of California (UC) Berkeley. Neaton har også en aftale med Kavli Institute for Energy Nanosciences. De er de tilsvarende forfattere til et papir i Fysiske anmeldelsesbreve beskriver dette værk med titlen " Ab Initio Undersøgelse af varme bærere i det første picosekund efter sollysabsorption i silicium." Bernardi er hovedforfatter af papiret, og Vigil-Fowler den primære medforfatter.

Single-junction solceller baseret på krystallinsk silicium nærmer sig hurtigt den teoretiske grænse for deres effektivitet, hvilket er cirka 30 pct. Det betyder, at hvis en siliciumbaseret solcelle samler 1, 000 watt per kvadratmeter energi, den mest elektricitet, den kan generere, er 300 watt pr. kvadratmeter. Hot carriers er afgørende for at forbedre solcelleeffektiviteten, da deres termalisering resulterer i tab af så meget som en tredjedel af den absorberede solenergi i silicium, og lignende værdier i andre halvledere. Imidlertid, egenskaberne af varme bærere i komplekse materialer til fotovoltaiske og andre moderne optoelektroniske applikationer er stadig dårligt forstået.

"Vores undersøgelse var rettet mod at levere nyttige data til varmebærers dynamik i silicium med anvendelse i solceller, " siger Bernardi. "I denne undersøgelse giver vi beregninger ud fra de første principper, der beskriver de to vigtigste tabsmekanismer, induceret af elektroner og fononer, henholdsvis, med state-of-the-art nøjagtighed og inden for rammerne af tæthedsfunktionelle teorier og mange-kroppe forstyrrelser."

Da forskerholdet anvendte deres metode til at studere afslapningstiden og den gennemsnitlige frie vej for varme bærere i silicium, de fandt ud af, at termalisering under solbelysning er afsluttet inden for 350 femtosekunder, og er domineret af fononemission fra hot carriers, en proces, der gradvist bliver langsommere, efterhånden som de varme bærere mister energi og slapper af mod båndets kanter. Dette modelleringsresultat var i fremragende overensstemmelse med resultaterne af pumpe-probe-eksperimenter. Mens modellen kun blev testet på silicium i denne undersøgelse, forskerne er sikre på, at det vil være lige så vellykket med andre materialer.

"Vi mener, at vores tilgang er meget værdifuld for eksperimentelle grupper, der studerer varme bærere i forbindelse med solceller og andre vedvarende energiteknologier, da den kan bruges til at beregne levetiden og betyde fri vej for varme bærere med specifikke energier, momenta, og krystallografiske retninger med hidtil uset opløsning, " siger Bernardi. "Når vi udvider vores undersøgelse af varmebærere til en række krystallinske materialer og nanostrukturer, Vi tror på, at vores data vil give unik mikroskopisk indsigt til at guide nye eksperimenter på varme bærere i halvledere."