Vellykket observation i realtid af atombevægelse med sub-nanometeropløsning

Det er lykkedes forskere at bruge de uhyre kraftige røntgenpulser fra gratis elektronlaseren (XFEL) facilitet SACLA til at undersøge spændings-fremkaldt forbigående gitterdynamik på sub-picosekund tidsskalaer i faseændringsmaterialer via røntgendiffraktion. Faseforandringsmaterialer (PCM) bruges bredt i den nuværende generation af omskrivningsbare DVD-medier samt tjener som grundlag for ikke-flygtig fase-ændring tilfældig adgangshukommelse (PC-RAM), der i vid udstrækning menes at være efterfølgeren til FLASH-hukommelse. XFEL SACLA producerer ekstremt lyse og korte intense (10 fs) pulser i røntgenområdet og er den første indenlandske røntgenlaserkilde i Japan. Røntgenpulsenes ultrakorte karakter i forbindelse med deres korte bølgelængde (10-10 m) tillader direkte stroboskopisk observation af forbigående ændringer i atomernes struktur af faste stoffer på hidtil usete tidsskalaer.

I forskningsprojektet en ultrahurtig pulserende laser blev brugt til optisk at excitere en Ge2Sb2Te5 epitaksial film og røntgenpulser fra XFEL blev brugt til at registrere de efterfølgende forbigående ændringer i atomstillinger i den nyoprettede ophidsede tilstand med sub-picosekund præcision ved hjælp af røntgendiffraktion. Disse observationer afslørede, at umiddelbart efter excitation, bindingsbrydning induceret af den ophidsede tilstand resulterede i ikke-termiske lokale strukturelle omlægninger inden for få picosekunder efterfulgt af opvarmning af gitteret efter 4 picosekunder. Dannelsen af ​​den hidtil uobserverede forbigående strukturelle tilstand blev efterfulgt af en 2 picometer (=10-12 m) ændring i gitterafstand efter 20 picosekunder som afsløret ved røntgendiffraktion. Den forbigående tilstand blev observeret at vedvare i over 100 picosekunder, men blev fundet at fuldføre vende tilbage til den oprindelige (jord) tilstand efter 1,8 nanosekunder.

Tilstedeværelsen af ​​denne tidligere ukendte forbigående tilstand dannet på picosekund-tidsskalaer tyder kraftigt på, at den sædvanlige termisk inducerede nanosekundordreovergang i konventionel faseændringshukommelse kan bruges til at fremskynde hukommelsesskift til picosekund-tidsskalaer. Med andre ord, brugen af ​​elektronisk excitation i faseændringsovergangsprocessen forventes at muliggøre drift af hukommelsen i tidsskalaen for picosekunder. Resultaterne af denne forskning vil blive offentliggjort i British Nature forlagsgruppens tidsskrift Videnskabelige rapporter online den 12. februar, 2016. Ovenstående forskning blev understøttet af X-ray Free Electron Laser Priority Strategy Program (nr. 12013011 og 12013023) fra Undervisningsministeriet, Kultur, Sport, Science and Technology of Japan).

Baggrund og detaljer om forskningen

Ved bestråling af et fast stof med en laserpuls, elektroner exciteres fra grundtilstanden til højere niveauer, hvilket fører til skabelsen af ​​en ophidset tilstand i det faste stof. Et fast stof i en sådan ophidset tilstand siges at være i en metastabil eller ustabil tilstand og typisk fortrænges atomer fra deres ligevægtspositioner i grundtilstanden. Ved bevidst at skabe en ophidset tilstand i et solidt, det er muligt at fremkalde forskydninger i atomiske positioner, der tillader manipulation af krystalstrukturen af ​​det faste stof. Forskydningerne i atompositioner forårsaget af sådanne processer, imidlertid, er typisk på sub-nanometer (0,1 nm) skala, hvilket gør det umuligt at vurdere sådanne små ændringer ved hjælp af laserlys med en bølgelængde på flere hundrede nanometer. For at måle sådanne små ændringer i position, det er nødvendigt at bruge sub-nanometer bølgelængde lys fra røntgenlaseren i form af tidsopløst røntgendiffraktion.

Optiske optagematerialer, såsom dem, der bruges til DVD-RAM, er halvledende chalcogenforbindelser, der stort set består af Te, og klassen af ​​sådanne forbindelser omtales ofte som faseændringsmaterialer. Faseændringsmaterialer udviser store ændringer i materialegenskaber, såsom optisk reflektivitet og elektrisk modstand mellem krystallinske og amorfe tilstande, hvilket gør dem nyttige til registrering af information baseret på de tilsvarende egenskabsændringer. Til dato, den typiske tid for registrering af information ved hjælp af disse to tilstande har været på størrelsesordenen et nanosekund (en milliarddel af et sekund). I de seneste år, imidlertid, beregninger af første principper har forudsagt, at ved brug af elektronisk excitation, sådanne overgange kan fås til at forekomme på picosekund tidsskalaer (en billionion af et sekund) a. Hvis disse forudsigelser bliver opfyldt, store fremskridt i både lavstrømdrift og datagennemstrømning vil kunne opnås ved hjælp af ikke-flygtig faseændringshukommelse.

For at fremme disse mål, det nuværende forskergruppe brugte verdens mest avancerede gratiselektronrøntgenlaserfacilitet [SACLA] til at udføre tidsopløste røntgendiffraktionsmålinger af atombevægelsen i et faseskiftemateriale på sub-nanometer rumlige skalaer.

Forskningens indhold og resultater

Inden for rammerne af forskningsprojektet blev Ge2Sb2Te5 epitaksiale tynde film (tykkelse 35 nm) fremstillet og bestrålet med ultrakort varighed (30 femtosekunder) laserlys (bølgelængde 800 nm) ved SACLA. Dette resulterede i den optiske excitation af elektroner i Ge2Sb2Te5 -filmen og skabelsen af ​​en ophidset tilstand i prøven. For at fange den resulterende atombevægelse efter excitation, XFEL-impulser (10 femtosekunders varighed med 10 keV energi) blev brugt til stroboskopisk at observere ændringer i prøvestrukturen ved hjælp af en multiple port-aflæsning CCD (MPCCD) detektor til at optage røntgendiffraktionsbilleder ved tredive billeder i sekundet (figur 1). For de nuværende forsøg, Røntgendiffraktion fra den epitaksialt voksede, yderst perfekt enkeltkrystalprøve resulterede i, at topbaserede diffraktionsbilleder blev optaget af MPCCD, som det er skematisk vist i figur 1. Diffraktionsplanet med højeste intensitet (222) blev valgt som emne for de tidsopløste diffraktionsforsøg og ændringer i både placering og intensitet af røntgendiffraktionstoppene blev sporet med sub-picosekund tidsopløsning (figur 2). På denne måde, ændringerne i positionerne af atomerne, der udgør Ge2Sb2Te5-enkeltkrystallen, kan følges på den ultrahurtige sub-picosekund-tidsskala for det foreliggende eksperiment.

Ved hjælp af ovenstående teknik, forskydningen af ​​atomer fra krystal-ligevægtspositionen viste sig at nå et maksimum på ca. 20 picosekunder (figur 2 til højre), hvilket resulterede i et maksimalt diffraktionstoppeskift (0,45 nm-1) med en tilsvarende atomforskydning på ca. 2 picometer. Efter ca. 1,8 nanosekunder, atompositionerne viste sig at vende tilbage til positionerne i den perfekte krystal. Ændringer i positionerne for røntgendiffraktionstoppene på MPCCD afspejler ændringerne i krystalets gitterafstand, mens reduktioner i toppernes intensitet afspejler ændringer i størrelsen af ​​atomernes gennemsnitlige kvadratvibrationer omkring deres gennemsnitlige positioner (Debye -Waller Effect). Ændringerne er skematisk angivet i figur 1, hvor den indledende gitterblødgøring som følge af bindingsbrydning og lokale atomarrangementer induceret af elektronernes excitation, selvom gitteret forbliver ved stuetemperatur (den anden ramme (II)). Efter dette, temperaturen på gitteret stiger og fører til yderligere udvidelse af gitterplanets afstand (ramme III). Dermed, en 2 pikometer atomforskydning blev induceret som overgangen fra ramme (II) → ramme (III).

De aktuelle målinger som visualiseret i figur 1 tillod observation af ekstremt små ændringer, mindre end ca. 0,08 nm. Ud over, de samme excitationsinducerede ændringer, der fandt sted på mindre end 1,8 nanosekunder, blev undersøgt ved Advanced Photon Source ved hjælp af røntgenabsorptionsspektroskopi for at forstå de mikroskopiske detaljer om overgangen fra den krystallinske til den amorfe tilstand (figur 3).

Fremtidige udviklinger

Den nuværende forskning har undersøgt detaljerne i faseændringsprocessen i både omskrivningsbare optiske og ikke-flygtige hukommelsesfaseændringsmaterialer på picosekund tidsskalaer. For nylig blev det også konstateret, at lignende sub-picosekundprocesser forekommer i tynde film GeTe/Sb2Te3 superlattices, der fører til løftet om fremtidige generationer af faseændringsmaterialebaserede enheder, der arbejder med hidtil usete hastigheder og lavere strømdrift end den nuværende generation af Ge2Sb2Te5 legeringsfilm.

Desuden, det blev påvist, at sub-nanometeret, sub-picosekund tidsskala-processer kan observeres ved hjælp af tidsopløst røntgendiffraktion ved SACLA. I den fremtidige udvikling, det forventes, at tidsopløste diffraktionsmålinger vil blive udført med en tidsopløsning, der er bedre end 100 femtosekunder, hvilket muliggør måling og forståelse af overgangsdynamikken for en lang række materialer.