Dykning ned i strukturen af ​​smeltede salte i trange rum

Stuetemperatur ioniske væsker (IL'er), en særlig klasse af smeltede salte, lover langt større elektrokemisk ydeevne sammenlignet med konventionelle vandige opløsninger på grund af en række nye og justerbare egenskaber. I løbet af de sidste to årtier, IL'er er blevet udforsket som et middel til at forbedre en række forskellige teknologier, fra energilagring og omdannelse til katalyse til galvanisering af metaller og halvledere.

Et godt eksempel på, hvor IL'er kan sætte deres præg, er i kulstofbaserede superkondensatorer, der lagrer elektrisk energi ved den nanoporøse elektrode-elektrolyt-grænseflade. Hvordan IL'er samles ved denne grænseflade, styrer mængden af ​​lagret energi og opladnings- og afladningshastighederne i enheder. Imidlertid, omfattende strukturelle indsigter har været langsomme til at udvikle sig, fordi elektrolytadfærd ved grænseflader og under indeslutning er udfordrende at løse. Dette gælder især for IL'er, som udviser omfangsrige, fleksible og vidt varierende molekylære konfigurationer.

I forskning for nylig offentliggjort i The Journal of Physical Chemistry Letters , Lawrence Livemore National Laboratory (LLNL) forskere koblede røntgeneksperimenter med high-fidelity-simuleringer for at undersøge en meget brugt familie af IL'er indespærret i kulstofnanoporer, der typisk bruges i superkondensatorer. Arbejdet repræsenterer den første undersøgelse, der kombinerer de første principper molekylær dynamik og røntgenspredning for at analysere rumligt afgrænsede IL'er, muliggør ny indsigt i eksotiske egenskaber, der kun forekommer inden for disse usædvanligt små rum.

Holdet opdagede eksperimentelt ekstrem forstyrrelse i strukturen af ​​IL'erne, hvilket var unikt forudsagt og forklaret af deres simuleringer. Holdet demonstrerede også, hvordan afvigelser fra typisk væskeadfærd afhang stærkt af de relative størrelser af ioner og porer. Endelig, på trods af betydelige afvigelser i struktur under indespærring, undersøgelsen indikerer, at den overlegne elektrokemiske stabilitet af IL'er forbliver intakt, hvilket er vigtigt for at opretholde ydeevnen af ​​energilagringsenheder.

"Den virkelige succes er integrationen mellem kvantemekaniske simuleringer, skræddersyet syntese af nanomaterialer og avanceret røntgenkarakterisering. Denne kraftfulde kombination af teknikker giver en langt mere fuldstændig forståelse af ILs struktur i ekstremt smalle porøse kulstoffer, " sagde Tuan Anh Pham, LLNL videnskabsmand i Quantum Simulations Group og hovedforfatter på papiret. "Undersøgelsen repræsenterer en kontinuerlig indsats hos LLNL med at etablere tværfagligt samarbejde inden for energimaterialer, ligesom Laboratory of Energy Applications for the Future."

LLNL forskere og medforfattere på papiret, Colin Loeb og Patrick Campbell, udnyttet speciel laboratorieviden til syntetisk at justere porestørrelserne inden for nanoporøse kulstofaerogeler med højt overfladeareal. Denne nye materialeegenskab gjorde det muligt for teamet at sondere med synkrotronrøntgenstråler forskellige indesluttede tilstande af de ioniske væsker og sammensætte et mere omfattende billede af virkningerne af indeslutning på strukturen.

Til dette arbejde, LLNL etablerede et nyt samarbejde med University of Bayreuth i Tyskland for at udnytte nøgleekspertise i karakterisering af mesoskala strukturer.

"Grænsefladevidenskab er så spændende et område, hvor vi bogstaveligt talt bare ridser overfladen af ​​en atomistisk forståelse af, hvad der faktisk foregår, " sagde Mirijam Zobel, et fakultetsmedlem i Institut for Kemi ved University of Bayreuth og medforfatter på undersøgelsen. "Det er en givende oplevelse at være en del af dette internationale team og at udvide vores viden om grænsefladerestrukturering af komplekse væsker."

"Jeg elsker, hvordan de forskellige facetter af vores team rykkede grænserne for, hvad de kan bruges til teknisk eller videnskabeligt for virkelig at integrere sammen, " sagde Eric Meshot, LLNL videnskabsmand og hovedforsker på projektet. "Vi var i stand til at afdække nogle vigtige grundlæggende indsigter, som har vigtige praktiske implikationer for energilagringsenheder. Nu er vi i en unik position til at tænke mere på, hvordan disse indsigter kan gavne reelle applikationer."