Forskere baner vejen for at beregne cirkulære dikroismespektre mere effektivt

Medlemmer af CEST-gruppen offentliggjorde et nyligt papir, der introducerede en ny metode til at beregne CD-spektre i open source GPAW-koden. Publikationen viser, at den implementerede tilgang er mere effektiv end den almindeligt anvendte lineære-responsmetode og nemt kan beregne CD-spektre af nanoskalasystemer, såsom hybride sølvklynger sammensat af over 1000 atomer.

Optagelse af CD-spektre er en meget kraftfuld metode til at studere de chirale optiske egenskaber og detektere små strukturændringer i chirale molekyler, DNA, proteiner og nanoclusters, for at nævne et par stykker. Imidlertid, beregningsomkostningerne ved almindeligt anvendte linear-respons-tidsafhængige densitetsfunktionelle teorier (TDDFT)-metoder stiger drastisk med den systemstørrelse, der observeres, og kan typisk kun anvendes på små systemer. For at overkomme denne udfordring, forskere Esko Makkonen, Tuomas Rossi, Patrick Rinke og Xi Chen arbejdede med samarbejdspartnere fra Jyväskylä, Spanien og Colombia for at implementere en mere effektiv tilgang baseret på real-time TDDFT til at beregne CD-spektre. Den offentliggjorte kode tilbyder både lineær kombination af atomorbitaler (LCAO) og gittertilstande. LCAO-tilstanden er gavnlig for store systemer, mens gittertilstanden er velegnet til små molekyler og benchmarkformål, hvilket gør denne nye metode ekstremt alsidig.

Forfatterne testede denne nye implementering på forskellige systemer. I alle testtilfælde, beregningerne viser høj effektivitet og stemmer godt overens med forsøgsresultater og referenceberegninger. Drevet af denne indledende succes, gruppen er nu klar til at studere mange flere chirale nanoclusters. Formålet med dette arbejde er at opdage oprindelsen af ​​chirale optiske egenskaber i nanoklynger, og design metalklynger, som er nyttige som chirale sensorer.

Denne artikel er udgivet i The Journal of Chemical Physics .