Opdagelse af enorm Raman-spredning ved atomkontakt

Nanofabrikation af elektroniske enheder har nået en enkelt nanometerskala (10 ^-9 m). Den hurtige udvikling af nanovidenskab og nanoteknologi kræver nu optisk spektroskopi i atomskala for at karakterisere atomistiske strukturer, der vil påvirke de elektroniske enheders egenskaber og funktioner.

Det internationale hold ledet af Takashi Kumagai ved Institut for Molekylær Videnskab opdagede en enorm forbedring af Raman-spredning medieret af en dannelse af en atomisk punktkontakt mellem en plasmonisk sølvspids og en Si(111)-7×7 rekonstrueret overflade. Dette blev opnået ved hjælp af state-of-the-art lavtemperaturspidsforstærket Raman-spektroskopi, som gør det muligt at udføre vibrationsspektroskopi i atomskala.

Den opdagede forbedringsmekanisme af Raman-spredning vil åbne muligheden for ultrafølsom vibrationsspektroskopi i atomskala for at undersøge overfladestrukturer af halvledere. Ud over, den udviklede optiske mikroskopi i atom-skala vil bane vejen for at udforske lys-stof-interaktioner i atom-skala, fører til en ny disciplin inden for lysvidenskab og teknologi.

Super integration af elektroniske enheder er kommet ind på en enkelt nanometerskala, efterlyser analytiske metoder, der kan undersøge strukturer og defekter i atomare skala i detaljer. Fremskridtet inden for scanning nærfelts optisk mikroskopi har muliggjort nanoskala billeddannelse og kemiske analyser på nanoskala. For nylig, den rumlige opløsning af denne teknik blev vist at nå atomskalaen. I særdeleshed, spidsforstærket Raman-spektroskopi har tiltrukket sig stigende opmærksomhed som ultrafølsom kemisk mikroskopi. Imidlertid, for at opnå et Raman-signal fra halvlederoverflader, det var nødvendigt at øge følsomheden yderligere.

Forskerholdet anvendte state-of-the-art lavtemperaturspidsforstærket Raman-spektroskopi, udviklet i samarbejde med Fritz-Haber Institute, at opnå vibrationsspektrene fra en siliciumoverflade. Tip-forstærket Raman-spektroskopi anvender en stærk lys-stof-interaktion mellem et materiale og nanoskalalys (lokaliseret overfladeplasmonresonans) genereret ved en atomisk skarp metallisk spids. Forskerholdet opdagede, at en atomisk punktkontaktdannelse af en sølvspids og en rekonstrueret Si(111)-7×7 overflade fører til en enorm forbedring af Raman-spredning. Figur 1a illustrerer eksperimentet. En skarp sølvspids fremstillet af fokuseret ionstråle (figur 1b, top) flyttes mod siliciumoverfladen (figur 1b, bund), mens man overvåger Raman-spektrene fra krydset. Figur 1c viser vandfaldsplottet for de opnåede Raman-spektre, hvor den vandrette akse Raman skifter, og farveskalaen Raman-intensiteten. Når spidsen er i tunnelsystemet, kun den optiske fonontilstand af bulksilicium observeres ved 520 cm ^-1 . Imidlertid, når atompunktet er i kontakt mellem spidsen og overfladen, den stærke Raman-spredning fra overfladens fonontilstande dukker pludselig op. Disse tilstande forsvinder igen, når spidsen flyttes væk fra overfladen, og atompunktets kontakt brydes.

Forskerholdet demonstrerede yderligere, at denne atomare punktkontakt Raman-spektroskopi (APCRS) kan løse siliciumoverfladens atomare skalastrukturer. Som vist i figur 2, Raman-spektret er anderledes, når det optages ved et atomart trin af overfladen. Desuden, de karakteristiske vibrationstilstande kan observeres selektivt på det lokalt oxiderede sted (figur 3), angiver den kemiske følsomhed på atomare skala af Raman-spektroskopi med atompunktkontakt.

Det var tidligere antaget, at en plasmonisk nanogap er nødvendig for at opnå den ultrahøje følsomhed i tip-forstærket Raman-spektroskopi, hvilket typisk kræver et metalsubstrat. Dette pålagde en alvorlig begrænsning af målbare prøver. Opdagelsen af ​​den enorme Raman-forbedring på atompunktkontaktdannelsen vil udvide potentialet for vibrationsspektroskopi i atomskala, som er anvendelig til ikke-plasmoniske prøver, og den exceptionelle kemiske følsomhed vil blive opnået for mange andre materialer. Ud over, vores resultater tyder også på, at strukturer i atomare skala spiller en uundværlig rolle i metal-halvleder hybrid nanosystemer for at påvirke deres optoelektroniske egenskaber.