2D gitter-begrænsede Cu-atomer muliggør omdannelse af metan ved stuetemperatur

Metan, som hovedbestanddelen af ​​skifergas, naturgas og brændbar is, er blandt de mest lovende energiressourcer til fremstilling af højværdikemikalier. Det er dog stadig udfordrende at aktivere metan under milde forhold på grund af metanmolekylers høje symmetri og lave polariserbarhed.

For nylig har en forskergruppe ledet af prof. Deng Dehui og Assoc. Prof. Yu Liang fra Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) ved det kinesiske videnskabsakademi (CAS) opnåede højeffektiv omdannelse af metan ved stuetemperatur til flydende C1-oxygenater over ultratynde todimensionelle (2D) Ru-nanoark med gitter-begrænset Cu atomer.

Denne undersøgelse blev offentliggjort i Chem Catalysis den 24. august.

Ultratynde 2D metalliske nanoplader er lovende matrixmaterialer til at skabe aktive centre for metanaktivering ved at begrænse heteroatomer i gitteret. Den næppe kontrollerbare tilpasning af koordinationsmiljøet for de afgrænsede heteroatomer i 2D-nanoarkene gør det imidlertid udfordrende for konstruktionen af ​​effektive aktive steder til metanaktivering.

I denne undersøgelse udviklede forskerne katalysatorerne ved at begrænse Cu-atomer i ultratynde 2D metalliske Ru nanoplader gennem en unik strategi med ædelmetal-induceret reduktionsmekanisme, som muliggjorde en meget selektiv metanomdannelse til flydende C1-oxygenater under stuetemperatur.

Ved præcist at justere indholdet af de afgrænsede Cu-atomer for at optimere deres koordinationsmiljø opnåede de produktionen af ​​flydende C1-oxygenater (CH₃ OOH og CH₃ OH) over Ru₁₁ Cu-katalysator til et maksimum på 1533 mmol g ^-1 Cu(surf.)h ^-1 med en selektivitet på over 99 % ved brug af H₂ O₂ som oxidationsmiddel.

Multiple spektroskopiske analyser og beregninger med de første principper afslørede, at bi-koordinerede iltarter på brostedet genereret på de Ru-kantbundne Cu-steder let kunne dissociere CH-bindingen af ​​metan med en moderat lav energibarriere og dermed muliggjorde metanomdannelsen i rummet temperatur via en fri radikal mekanisme.

"Denne undersøgelse giver en strategi til at designe effektive katalysatorer ved at konstruere kantbegrænsede aktive centre i metalliske nanoplader til aktivering af CH-bindinger i lette alkaner," sagde prof. Deng. + Udforsk yderligere

Forskere omdanner metan til myresyre med høj effektivitet under milde forhold