Forskere rapporterer bredbåndsspidsforstærket ikke-lineær optisk respons i en plasmonisk nanokavitet

De demonstrerede, at spidsforstærkningen af ​​SHG opretholdes over det synlige til infrarøde bølgelængdeområde (se figur 2a-c). Desuden blev de fremtrædende geometriske effekter af plasmoniske spidser, der dominerede denne bredbåndsforbedringsevne, også verificeret; den bredbåndede ikke-lineære optiske egenskab af spids-substrat nanokaviteter er væsentligt påvirket ikke kun af strukturerne af nanostørrelse spidsspidser, men også af mikrometer størrelse spidsskafter (se figur 2d–i).

Oprindelsen af ​​disse geometriske effekter blev afsløret ved præcise numeriske simuleringer af plasmoniske felter inde i spids-substrat nanokaviteter. De demonstrerede teoretisk, at bredbåndsspidsforstærkede SHG-egenskaber kan ændres væsentligt som reaktion på spidsstrukturer i nanometer- og mikrometerskala. Simuleringerne, der inkorporerer denne strukturelle information, fanger fremragende den eksperimentelt observerede adfærd (se figur 2j-l).

Mere detaljeret analyse af disse simulerede resultater afslørede oprindelsen af ​​geometriske effekter på spidsforstærket SHG; mens spidsskafterne i mikrometerskala udvider det spektrale område af feltforstærkningen til de nær- og melleminfrarøde områder, bidrager spidsspidserne i nanometerskala hovedsageligt til at øge synligt/nær-infrarødt lys. Dette indikerer, at spidsskafterne i mikrometerskala og spidsspidserne i nanometerskala tilsammen muliggør den samtidige forbedring af henholdsvis midt/nær-infrarød excitation og synlig/nær-infrarød strålingsprocesser, hvilket realiserer den stærkt forbedrede SHG over det synlige til infrarøde bredbånd. region.

Denne demonstration af den betydelige bredbåndsforøgelsesevne af plasmoniske nanogaps giver et nyt grundlag for bevidst kontrol af stedspecifikke ikke-lineære optiske fænomener, der grundlæggende er ledsaget af drastisk bølgelængdekonvertering. Desuden baner gruppens resultater vejen for udvikling af næste generations tip-forbedret nanoskopi ved at udnytte forskellige ikke-lineære optiske processer.

Baseret på disse nye teknikker vil korreleret kemisk og topografisk information med succes blive behandlet med ultimativ spatiotemporal opløsning, hvilket fremmer banebrydende mikroskopisk forskning i en række fysiske, kemiske og biologiske processer, der forekommer i heterogene miljøer.

Flere oplysninger: Shota Takahashi et al, Broadband Tip-Enhanced Nonlinear Optical Response in a Plasmonic Nanocavity, The Journal of Physical Chemistry Letters (2023). DOI:10.1021/acs.jpclett.3c01343

Journaloplysninger: Journal of Physical Chemistry Letters

Leveret af National Institutes of Natural Sciences