Forskere overvåger elektronadfærd under kemiske reaktioner for første gang

I en nylig udgivelse i Videnskab , forskere ved University of Paderborn og Fritz Haber Institute Berlin demonstrerede deres evne til at observere elektronernes bevægelser under en kemisk reaktion. Forskere har længe undersøgt de atomare processer, der styrer kemiske reaktioner, men var aldrig før i stand til at observere elektronbevægelser, som de skete.

Elektroner findes på de mindste skalaer, være mindre end en kvadrilliontedel af en meter i diameter og kredser om et atom med femtosekunds hastigheder (en kvadrilliontedel af et sekund). Eksperimentører, der er interesseret i at observere elektronadfærd, bruger laserimpulser til at interagere med elektronerne. De kan beregne elektronernes energi og momentum ved at analysere egenskaberne for de elektroner, der sparkes ud af sonden af ​​laserlyset.

Udfordringen for forskere er at optage begivenheder, der finder sted på femtosekund skala - de skal først excitere et system med en laserpuls, så se de næste femtosekunder. Derefter, de sender en anden laserpuls med en kort tidsforsinkelse på et par femtosekunder. Det er svært at opnå dette opløsningsniveau, da femtosekunder er ekstremt korte - lys kan rejse 300, 000 kilometer på et sekund, men kun 300 nanometer på et femtosekund.

Efter at være blevet ophidset med den første laserpuls, atomernes valenselektroner - elektroner på ydersiden af ​​et atom, der er kandidater til at hjælpe med at danne kemiske bindinger - kan omarrangere sig for at danne nye kemiske bindinger, resulterer i nye molekyler. På grund af hastigheden og omfanget af disse interaktioner, selvom, forskere har kun antaget, hvordan denne omarrangering finder sted.

Ud over eksperimentelle metoder, high-performance computing (HPC) er blevet et stadig vigtigere værktøj til at forstå disse interaktioner på atomniveau, verificering af eksperimentelle observationer, og studere elektronadfærd under en kemisk reaktion mere detaljeret. En gruppe fra University of Paderborn ledet af prof. Dr. Wolf Gero Schmidt har samarbejdet med fysikere og kemikere for at supplere eksperimenter med beregningsmodeller.

For bedre at forstå elektronernes adfærd under en kemisk reaktion, Schmidt og hans samarbejdspartnere har brugt supercomputing-ressourcer på High-Performance Computing Center Stuttgart (HLRS) til at modellere dette fænomen. "Forsøgsgruppen på Fritz Haber Institute kom til os om denne forskning, og vi havde faktisk allerede lavet simuleringen, " sagde Schmidt. "I dette tilfælde, teorien var forud for eksperimentet, som vi havde lavet en forudsigelse, og eksperimentet bekræftede det."

Laser-lignende fokus

Sidste år, Schmidts gruppe samarbejdede med eksperimentalister fra University of Duisburg-Essen for at excitere et system i atomskala og observere foto-inducerede faseovergange (PIPT'er) i realtid. Faseovergange - når et stof skifter fra en fysisk tilstand til en anden, såsom vand, der ændrer sig til is - er vigtige ved undersøgelse og design af materialer, da et stofs egenskaber kan ændre sig vildt afhængigt af den tilstand, det er i.

For eksempel, holdet fandt ud af, at når de blev ophidset med en laserpuls, indium-baserede nanoskala ledninger ville i det væsentlige ændre sig fra en isolator til en elektrisk leder. Disse indium ledninger, selvom det ikke nødvendigvis er af umiddelbar teknologisk interesse for elektroniske applikationer, tjene som en god testcase og et solidt grundlag for at verificere simuleringer med eksperimenter.

Dette år, holdet ønskede at tage det, det havde lært om indiumtrådene tidligere, og studere kemiske reaktioner på et endnu mere fundamentalt niveau – det ønskede at spore, hvordan elektronerne opfører sig efter at være blevet exciteret af en laserimpuls. "Sidste år, vi udgav en Natur artikel, der demonstrerede målingen af ​​atombevægelsen på denne skala, " sagde Schmidt. "Vi kunne vise, hvordan atomerne bevægede sig under den kemiske reaktion. Dette år, vi var endda i stand til at overvåge elektronerne, mens reaktionen fandt sted."

I overført betydning, elektroner tjener som den lim, der kemisk binder atomer sammen. Imidlertid, en laserpuls kan sparke en elektron ud, skabe, hvad forskere kalder et "fotohul". Disse fotohuller varer kun i flere femtosekunder, men kan føre til brydning af kemiske bindinger og dannelse af nye bindinger. Når indium nanotråden rammes med en laserpuls, systemet danner en metallisk binding, som forklarer dens faseændring til en elektrisk leder.

Supercomputing-simuleringer giver forskere mulighed for at sætte elektronernes veje i bevægelse, i sidste ende at hjælpe dem med at studere den fulde reaktions-"vej". Forskere kører simuleringer af de første principper, hvilket betyder, at de starter uden nogen antagelser om, hvordan et atomsystem fungerer, derefter beregningsmodeller atomer og deres elektroner under de eksperimentelle forhold. Disse typer af intensive, første principberegninger kræver avancerede supercomputing-ressourcer, såsom dem, der leveres gennem Gauss Center for Supercomputing på HLRS.

Mellem det tidligere arbejde og dets nuværende projekt, holdet forstår nu bedre den vigtige rolle, som fotohuller spiller i at forme, hvordan energi fordeles på tværs af et system, i sidste ende giver forskerne en pålidelig beregningsmetode til at simulere ekstremt hurtige faseovergange.

Kompleks kemi

Holdets nuværende simuleringer består af omkring 1, 000 atomer, hvilken, mens den er lille, giver dem mulighed for at få en repræsentativ prøve af, hvordan et systems atomer og deres konstituerende elektroner interagerer. Paderborn-gruppen fik hjælp fra HLRS-teamet til at optimere sin kode, gør det muligt at køre effektivt på op til 10, 000 kerner parallelt. Schmidt forklarede, at mens den samlede forskning ville drage fordel af at øge systemstørrelsen til størrelsesordenen 10, 000 atomer, næste fase af teamets arbejde er at arbejde på mere komplekse systemer.

"Den nuværende forskning er en kompleks beregning, men et simpelt system, " sagde han. "Vores næste skridt er at udvikle denne forskning, da den relaterer sig til fotokatalysatorer eller systemer, der er relevante for energiproduktion i stor skala - vi ønsker at anvende dette på et rigtigt system." Ved bedre at forstå elektronernes adfærd ved atomare niveau, forskere sigter mod at designe bedre materialer til konvertering, transportere, og lagre energi.