Attosekundskalamåling af Wigners tidsforsinkelse i molekylær fotoionisering

Den fotoelektriske effekt er en af ​​de mest fundamentale lys-stof-interaktioner, som er meget brugt til at sondere ultrahurtig dynamik i atomer, molekyler og kondenserede stoffer. Det har været i forskningens søgelys i mere end 100 år, og de fleste af dets naturlige aspekter er velforståede. Men de grundlæggende spørgsmål om, hvor lang tid fotoioniseringsprocessen tager, og hvordan man identificerer de specifikke mekanismer, der er ansvarlige for den målte tidsforsinkelse, er åbne og omdiskuterede.

Kontroversen stammer fra det faktum, at tid ikke er en kvanteoperator. Derfor er der ingen velkonstruerede dynamiske observerbare objekter, der kunne bruges til at karakterisere en sådan fotoemissionsforsinkelse. Konceptet med Wigner tidsforsinkelse, opnået for 70 år siden af ​​Eisenbud og Wigner (og senere Smith) til spredningsprocesser, er blevet udvidet til at karakterisere timingen af ​​fotoioniseringsprocessen. Wigner-tidsforsinkelsen er defineret som den energiafledte af faseforskydningen af ​​den udsendte fotoelektronbølgepakke. Dette betyder, at fotoioniseringstidsforsinkelse kan konstrueres af faseforskydningen.

Et forskerhold ledet af prof. Yunquan Liu præsenterede "double-pointer attoclock"-skemaet, hvor to-farvede to-cirkulære felter blev brugt til at udforske fasen og amplituden af ​​emitterende bølgepakker i atomær multifotonionisering (2018). For nylig overførte dette forskerhold denne ordning fra atomer til molekyler. Resultaterne af forskningen er blevet offentliggjort i Ultrafast Science.

Eksperimentelt målte de den orienteringsafhængige fotoelektronvinkelstriber af asymmetriske CO-molekyler i bi-cirkulære felter. Derefter udviklede de en semiklassisk ikke-diabatisk molekylær kvantebane Monte Carlo (MO-QTMC) model til at skille den orienteringsafhængige adfærd af molekylær Coulomb-interaktion og molekylær orbital struktur på fotoelektron-vinkelfordelinger. De har udvundet sub-Coulomb-barrierefasen af ​​udsendte elektronbølgepakker og rekonstrueret den asymmetriske Wigner-tidsforsinkelse af fotoemission.

"Dobbelt-pointer attoclock"-skemaet med skulpturelle cirkulære felter viser den lovende potentielle anvendelse til at udforske den tidsopløste fotoioniseringsproces og måle den orienteringsafhængige Wigner-tidsforsinkelse af polyatomiske molekyler. + Udforsk yderligere

Hvordan fotoioniseringsmekanismen kan give indsigt i komplekse molekylære potentialer