Videnskab
 Science >> Videnskab >  >> Fysik

Quasi-2D spin-Peierls overgang gennem interstitielle anioniske elektroner i K(NH₃)₂

De konvekse skrog, projiceret båndstruktur og delvis tæthed af tilstande med de orange prikker, der repræsenterer bidragene fra de interstitielle steder. ELF og partiel elektrondensitet (PED) af båndet, der krydser Fermi-niveauet, og de tilsvarende tværsnitskort. Set ovenfra og fra siden af ​​Fermi-fladerne med sadelspidser. Kredit:Science China Press

I et papir offentliggjort i Science Bulletin , forudsiger et kinesisk hold af videnskabsmænd en ny elektride K(NH3 )2 , med interstitielle elektroner fordelt i bure dannet af seks ammoniakmolekyler og danner et kvasi-2D trekantet gitter. De har afsløret, at dette materiale gennemgår en spin-Peierls faseovergang under moderat tryk.



Denne undersøgelse blev ledet af prof. Jian Sun (National Laboratory of Solid State Microstructures, School of Physics and Collaborative Innovation Center of Advanced Microstructures, Nanjing University). Holdet brugte deres selvudviklede software til forudsigelse af krystalstruktur MAGUS og udførte beregninger med de første principper for at bestemme krystalstrukturerne af kaliumammoniakforbindelsen under moderate tryk, som har været anerkendt som elektride ved omgivende tilstand i lang tid.

Elektron-fonon-interaktioner og elektron-elektron-korrelationer repræsenterer to afgørende facetter i fysik af kondenseret stof. I et modelsystem af halvfyldt spin-1/2 anti-ferromagnetisk kæde kan gitterdimeriseringen induceret af elektron-kerne-interaktion intensiveres af Coulomb-repulsion på stedet, hvilket resulterer i en spin-Peierls-tilstand. I to dimensioner er det virkelige materiale, der udviser sådanne fænomener, dog aldrig blevet fundet.

På den anden side er elektrider materialer, hvor ikke-bundne elektroner optager krystalhulrum og udviser anionisk adfærd (IAE'er). Det er veletableret, at korrelationerne mellem spin-polariserede IAE'er og deres kobling med tilstødende kerner kunne udløse mere interessante kvantefænomener.

Indtil nu har der dog været meget få værker, der udforsker interaktionerne mellem de korrelerede IAE'er og fononer. En af hovedårsagerne er det store antal atomer i organiske elektrider, hvor de fleste af de anti-ferromagnetiske IAE'er opstår.

Van-Hoves singulariteter, fononblødgøring og gitterdimerisering. Den zigzag-type anti-ferromagnetisme, der stammer fra interstitielle elektroner, IAEs-nedbrudte densitet af tilstande og trykafhængige entalpikurver for de forvrængede og uforvrængede strukturer med forskellige magnetiske ordener. Kredit:Science China Press

Holdet identificerede, at R-3m K(NH3 )2 opnår termodynamisk stabilitet ved ca. 2 GPa, som adopterer en rhomboedral primitiv celle, og ammoniakmolekylerne er placeret på begge sider af kaliumlagene.

Nogle af valenselektronerne er fordelt i mellemlagskaviteter omgivet af seks brintatomer og danner interstitielle anioniske elektroner. Båndet, der krydser Fermi-niveauet, tilskrives primært disse IAE'er, som eksisterer som isolerede enheder med brodannende ammoniakmolekyler.

Forskerne undersøgte også trykvirkningerne på fononen og elektroniske egenskaber. Van-Hove-singulariteterne (VHS'er) bringes til Fermi-niveauet under højere tryk, hvilket inducerer Peierls-typens ustabilitet og den dimeriserede struktur. Disse VHS'er bidrager også til en trinlignende tæthed af tilstande, hvilket forbedrer elektronkorrelationer og inducerer magnetisk ustabilitet. Den magnetiske grundtilstand viser sig at være anti-ferromagnetisme af zigzag-typen, som kan beskrives af Heisenberg-modellen med modulerede nærmeste nabomagnetiske interaktioner.

Endnu vigtigere er det, at beregninger med de første principper afslører, at magnetisk og Peierls-ustabilitet ikke kun eksisterer side om side, men også udviser et positivt samspil, hvilket udgør et scenarie med spin-Peierls-overgang uden fortilfælde i et realistisk 2D-materiale, især involverer IAE'er.

"Det er meget spændende at afsløre sådanne rigelige fysiske fænomener i et realistisk materiale. Interaktionerne mellem korrelerede IAE'er og fononer kan give inspiration til udforskningen af ​​magnetiske interaktioner, strukturelle forvrængninger og ladningstæthedsbølger," siger Jian.

Flere oplysninger: Chi Ding et al, Quasi-2D spin-Peierls overgang gennem interstitielle anioniske elektroner i K(NH3 )2 , Science Bulletin (2024). DOI:10.1016/j.scib.2024.02.016

Leveret af Science China Press




Varme artikler