På jagt efter myoner:Hvorfor de skifter steder i antiferromagnetiske oxider

Muonspektroskopi er en vigtig eksperimentel teknik, som forskere bruger til at studere materialers magnetiske egenskaber. Den er baseret på at "implantere" en spin-polariseret myon i krystallen og måle, hvordan dens adfærd påvirkes af omgivelserne.

Teknikken bygger på ideen om, at myonen vil indtage et velidentificeret sted, der hovedsageligt er bestemt af elektrostatiske kræfter, og som kan findes ved at beregne materialets elektroniske struktur.

Men en ny undersøgelse ledet af videnskabsmænd i Italien, Schweiz, Storbritannien og Tyskland har fundet ud af, at det i det mindste for nogle materialer ikke er slutningen på historien:myonstedet kan ændre sig på grund af en velkendt, men tidligere forsømt effekt, magnetostriktion.

Pietro Bonfà fra University of Parma, hovedforfatter af undersøgelsen offentliggjort i Physical Review Letters , forklarer, at hans gruppe og deres kolleger ved University of Oxford (UK) har brugt density-functional theory (DFT) simuleringer i mindst et årti til at finde muon-steder.

"Vi startede med vanskelige sager, såsom europiumoxid og manganoxid, og i begge tilfælde kunne vi ikke finde en rimelig måde at forene DFT-forudsigelser og eksperimenterne på," siger han.

"Vi testede derefter enklere systemer, og vi havde mange vellykkede forudsigelser, men de to tilfælde generede os virkelig. Disse forbindelser skulle være nemme og i stedet viste sig at være super komplicerede, og vi forstod ikke, hvad der skete. Manganoxid er en lærebogssag af et antiferromagnetisk system, og vi kunne ikke forklare muonspektroskopiresultater for det, hvilket var lidt pinligt."

Problemet, forklarer han, var modsætningen mellem forventningen om at finde myonen i en høj symmetriposition og dens velkendte tendens til at danne bindinger med iltatomer. Den antiferromagnetiske orden af ​​materialet reducerer symmetrien, og positionen tæt på iltatomerne bliver uforenelig med eksperimenter.

Bonfà havde mistanke om, at forklaringen kunne kædes sammen med, at materialet undergik en magnetisk faseovergang og begyndte at forsøge at reproducere fænomenet i simuleringer af manganoxid.

"Fordi det er et kompliceret system, skal du tilføje nogle rettelser til DFT, såsom Hubbard U-parameteren," sagde han. "Men vi valgte dens værdi empirisk, og når du gør det, har du en masse usikkerhed, og resultaterne kan ændre sig dramatisk afhængigt af den værdi, du vælger."

Alligevel antydede Bonfàs indledende simuleringer, at myonpositionerne kunne drives af magnetostriktion, et fænomen, der får et materiale til at ændre sin form og dimensioner under magnetisering. For at bevise det uden tvivl slog han sig sammen med MARVEL-laboratorierne ved EPFL og PSI af Nicola Marzari og Giovanni Pizzi.

"Vi brugte en state-of-the-art metode kaldet DFT+U+V, som var meget vigtig for at gøre simuleringer mere nøjagtige," forklarer Iurii Timrov, en videnskabsmand i Laboratory for Materials Simulations ved PSI og medforfatter af studere.

Denne metode kan bruges med onsite U- og intersite V Hubbard-parametre, der er beregnet ud fra de første principper i stedet for at blive valgt empirisk, takket være brugen af ​​tæthedsfunktionel forstyrrelsesteori for DFT+U+V, der blev udviklet inden for MARVEL og implementeret i Quantum ESPRESSO-pakke.

"Selvom vi allerede havde fundet ud af, at magnetostriktion var på spil, var det meget vigtigt at have de korrekte oplysninger om simuleringens byggesten, og det kom fra Iuriis arbejde," tilføjer Bonfà.

I sidste ende var løsningen af ​​puslespillet relativt simpel:magnetostriktion, som er samspillet mellem magnetiske og elastiske frihedsgrader i materialet, forårsager en magnetisk faseovergang i MnO ved 118K, hvorved myonstedet skifter. Over den temperatur bliver myonen delokaliseret omkring et netværk af ækvivalente steder – hvilket forklarer den usædvanlige adfærd observeret i eksperimenter ved høje temperaturer.

Forskerne forventer, at det samme kan være tilfældet for mange andre stensaltstrukturerede magnetiske oxider.

I fremtiden, forklarer Timrov, ønsker gruppen at blive ved med at studere det samme materiale, også inklusive temperatureffekter, ved at bruge en anden avanceret teknik udviklet i MARVEL og kaldet stokastisk selvkonsistent harmonisk tilnærmelse.

Derudover, og i samarbejde med Giovanni Pizzis gruppe på Paul Scherrer Instituttet, vil denne tilgang blive gjort tilgængelig for samfundet gennem AiiDAlab-grænsefladen, så alle eksperimentalister kan bruge den til deres egne undersøgelser.

Flere oplysninger: Pietro Bonfà et al., Magnetostriction-Driven Muon Localization in an Antiferromagnetic Oxide, Physical Review Letters (2024). DOI:10.1103/PhysRevLett.132.046701

Journaloplysninger: Physical Review Letters

Leveret af National Center of Competence in Research (NCCR) MARVEL