Designprincipper for peroxidase-efterlignende nanozymer

Nanozymer, enzymlignende katalytiske nanomaterialer, anses for at være den næste generation af enzymefterligninger, fordi de ikke kun overvinder naturlige enzymers iboende begrænsninger, men har også unikke egenskaber i sammenligning med konventionelle kunstige enzymer. Indtil nu, masser af nanomaterialer er blevet udforsket for at efterligne forskellige naturlige enzymer, såsom peroxidase, oxidase, katalase, og hydrolase. Især, en enorm indsats er blevet afsat til peroxidase-lignende nanozymer på grund af deres anvendelser i biomedicinsk diagnose, bioimaging, anti-biofouling belægninger, etc.

Mens der for nylig er sket gennembrud i peroxidase-lignende nanozymer, de fleste undersøgelser er baseret på trial-and-error-strategier til at identificere og syntetisere passende peroxidase-efterligninger. De rationelle strategier for at designe effektive nanozymer med peroxidase-lignende aktivitet vil være et stort skridt fremad på dette vigtige og nye område, fordi det kræver identifikation af prædiktive deskriptorer - strukturelle karakteristika af nanomaterialerne, der kan bruges som proxyer for deres peroxidase-lignende aktiviteter.

For at imødekomme denne udfordring, Wei og kolleger rapporterede, at effektiviteten af ​​en deskriptor baseret på belægningen af ​​antibinding, f.eks. orbitaler (dvs. fx belægning) for at forudsige og optimere den peroxidase-lignende aktivitet af perovskit overgangsmetaloxid (TMO) nanomaterialer. De identificerede et vulkanforhold mellem belægningen og den katalytiske aktivitet:nemlig, perovskite TMO'er med en belægning på omkring en og nul (eller to) udviste den højeste og laveste peroxidase-lignende aktivitet, henholdsvis. Vulkanforholdet blev yderligere rationaliseret ved beregninger af tæthedsfunktionel teori (DFT). Belægningsbeskrivelsen forudsagde med succes den peroxidase-lignende aktivitet af binære TMO'er med de samme oktaedriske koordinationsgeometrier.

Denne undersøgelse giver ikke kun en ligetil og forudsigelig aktivitetsdeskriptor til at vejlede søgningen efter yderst aktive peroxidase-efterligninger, men også molekylær indsigt til at forstå mekanismerne bag de nanozymkatalyserede reaktioner.