ORNL undersøger komplekse uranoxider med hjælp fra CADES ressourcer

Forskere ved Department of Energy's Oak Ridge National Laboratory arbejder på at forstå både den komplekse natur af uran og de forskellige oxidformer, det kan tage under forarbejdningstrin, der kan forekomme i hele det nukleare brændselskredsløb. En forbedret forståelse af uranoxider, som brænder langt størstedelen af ​​den amerikanske atomkraftflåde, kunne føre til udvikling af forbedrede brændstoffer eller affaldsopbevaringsmaterialer.

ORNL-forskere nærmede sig dette problem beregningsmæssigt med hjælp fra laboratoriets Compute and Data Environment for Science (CADES). Gennem CADES, ORNL-medarbejdere har adgang til computerressourcer, som ingeniører skræddersy til specifikke projekter, muliggør styring og analyse af massive datasæt, der er for besværligt at håndtere på anden måde.

Amorfe uranoxider er almindelige, men manglen på en konsistent strukturel orden inden for dem kan være svær at modellere. For at løse denne udfordring og fremskynde processen med at identificere nye uranoxidfaser, forskere i ORNL's Nuclear Security Advanced Technologies Group vurderede energien af ​​4, 600 forskellige potentielle krystalstrukturer af uranoxidsammensætninger.

Ved hjælp af genetiske algoritmer - beregningsværktøjer designet til effektivt at løse problemer i henhold til teorien om naturlig selektion - studerede holdet disse strukturer på en CADES højtydende computerklynge kaldet Metis, et Cray XK7-system med to kabinetter.

Denne metode hjalp dem med at opbygge statistiske forhold mellem strukturel stabilitet og det lokale uranmiljø, to faktorer, der påvirker krystalliniteten af ​​faste former. Fortolkning af disse oplysninger kan føre til en mere konkret forståelse af, hvordan krystallinske og amorfe uranmaterialer dannes i det nukleare brændselskredsløb.

"Vores hovedmål er at forsøge at forstå nogle af disse amorfe faser for uranoxider, " sagde Ashley Shields, en ORNL postdoc associeret. "De opstår under den nukleare brændselscyklus og er svære at studere, men vi håber, at vores beregningsmæssige tilgang vil hjælpe os med at karakterisere prøver af disse materialer bedre."

Efter at have fastslået, at projektet krævede en betydelig mængde computerkraft, CADES-personale gav Shields og hendes team eksklusiv adgang til hele Metis-systemet i 15 dage for at evaluere disse strukturer ved hjælp af softwarepakken Universal Structure Predictor Evolutionary Xrystallography (USPEX) og Vienna ab initio Simulation Package (VASP).

"I betragtning af det store antal beregninger, vi var nødt til at udføre for at bygge denne database af strukturer, vi havde virkelig brug for hjælp fra CADES-teamet, " sagde Shields. "Uden deres støtte, såvel som nylige fremskridt inden for computerkraft og forskning fra andre grupper for at udvikle genetiske algoritmer, der specifikt anvendes til strukturforudsigelsesproblemer, dette projekt ville ikke have været muligt."

Shields og hendes team identificerede en potentielt stabil krystallinsk fase for et materiale, U2O7, som kun er blevet observeret eksperimentelt som en amorf fase. For at lære mere om denne fase, de studerede 2, 700 mulige krystalgeometrier for U2O7 ud over de 4, 600 originale strukturer. Deres resultater er offentliggjort i Optiske materialer .

Fordi et amorft U2O7-materiale kan fremstilles af amorft UO3, NSATs Andrew Miskowiec og Jennifer Niedziela ledede eksperimenter med det formål at krystallisere U2O7 fra prøver af UO3. For at støtte denne indsats, Shields sammenlignede de simulerede virkninger af tryk på kendte faser af UO3 og den forudsagte U2O7-struktur, identifikation af tryk, hvor eksperimentelt observerbare strukturelle ændringer kan finde sted.

"Vi har ikke fundet krystallinsk U2O7 i laboratoriet endnu, men det, vi fandt, var virkelig usædvanlig trykadfærd i amorf UO3, hvilket førte os til noget virkelig interessant fysik, som vi stadig arbejder på at forstå fuldt ud, " sagde Shields.

På trods af manglende endegyldigt bevis for krystallinsk U2O7's eksistens, holdet noterede træk i den forudsagte struktur, der svarer godt til træk i amorft U2O7. De identificerede potentielle koordinationsgeometrier, eller atomare mønstre, i overensstemmelse med materialet. Mest slående blandt disse observationer var opdagelsen af ​​peroxidenheder i den forudsagte struktur.

"Det har allerede vist sig nyttigt at have denne database med strukturer, fordi det tydeligvis ikke er tilstrækkeligt at se på kendte krystallinske faser for et materiale som UO3, der ikke giver nok information til at forklare alle adfærden for en amorf prøve af det samme materiale, " sagde Shields.

Linux-systemingeniør Ketan Maheshwari og computersystemanalytiker Michael Galloway fra CADES hjalp med at opsætte de beregningskomponenter, der var involveret i projektet, fra at ændre kildekoden for at få USPEX til at køre mere effektivt på Metis til at skabe efterbehandlingsscripts - bittesmå operationer, der uddrager information fra beregningsresultater - til at dechifrere videnskabeligt output.

"For at hjælpe teamet med at køre i så stor skala og med succes bruge GPU'er, vi installerede og testede VASP i stor skala på Metis og fejlede opgaverne efter behov for at sikre, at arbejdet blev udført rettidigt og effektivt, " sagde Maheshwari.

Shields forventer, at dette igangværende projekt vil fortsætte i mindst endnu et år og ser frem til andre undersøgelser, der anvender maskinlæring og kunstig intelligens-koncepter til forskning i urankemi. I øjeblikket, hun er ved at udarbejde en lignende database bestående af uranfluorider, en anden vigtig undergruppe af materialer involveret i det nukleare brændselskredsløb.