Ny beregningsmetode til screening identificerer potentielle faststofelektrolytter

Udskiftning af de flygtige og brandfarlige væsker eller polymerelektrolytter, der nu bruges i lithium-ion-batterier, med uorganiske lithium-ioniske keramiske ledere i fast tilstand kan forbedre både cellernes sikkerhed og ydeevne betydeligt. Solid-state ledere giver mulighed for ny katode- og anodekemi, forhindre væksten af ​​Li-metal dendritter og skubbe miniaturisering.

Selvom forskere har undersøgt flere strukturelle familier af lovende solid-state Li-ion ledere i løbet af de sidste årtier, det faktum, at der er mange ønskede egenskaber - inklusive hurtigionisk/superionisk diffusion af Li-ioner, meget lav elektronisk mobilitet, brede elektrokemisk stabilitet vinduer, og høj mekanisk stabilitet - betyder, at intet materiale er dukket op som en ideel kandidat til udvikling, og derfor fortsætter søgningen.

Tidligere forskning har i høj grad været ledet af kemisk intuition og udført gennem øjeblikkelig eksperimentel undersøgelse. Syntetisering af ionforbindelser og måling af ionisk ledningsevne er dog arbejdsintensive opgaver, og eksperimentelle resultater kan være svære at fortolke. Beregningsmetoder, på den anden side, er nemme at automatisere og køre parallelt. Det er, de kan effektivt identificere materialer, der fortjener besværet og omkostningerne ved eksperimentel undersøgelse i søgen efter nye elektrolytter i fast tilstand.

Nuværende tilgange til beregningsmæssig screening er afhængige af simuleringer af den elektroniske struktur for at bestemme den isolerende karakter af et materiale og på molekylær dynamiksimuleringer til at forudsige Li-ion-diffusionskoefficienterne. Det betyder at køre tusindvis af beregninger, og derfor er automatisering og reproducerbarhed afgørende. Beregningsmetoder skal være billige nok til at blive brugt til tusindvis af materialer, men præcis nok til at være forudsigelig. I papiret High-throughput computational screening for solid-state Li-ion conductors, forskerne præsenterer en ny ramme, der opfylder disse krav. Screening af forbindelser gennem flere faser af beregningsfilter, de undersøger nye strukturelle familier for lovende Li-ioniske ledere i en omkostningseffektiv, præcis måde.

Den nye tilgang blev brugt til at screene to lagre af eksperimentelle strukturer, ICSD og COD, som beskriver nogle 1, 400 unikke krystalstrukturer mellem dem. Efter identifikation af elektronisk isolerende systemer, forskerne brugte deres nyligt introducerede pinball-model-en ramme, der er baseret på fysiske observationer af, hvordan elektroner opfører sig i et ionisk system, og som i høj grad forenkler modelleringen af ​​ioniske ledere-til at identificere materialer, der sandsynligvis vil vise hurtigionisk diffusion. Omkring 115 identificerede strukturer blev derefter simuleret med præcise molekylærdynamikker i første principper i alt 45 nanosekunder ved høje og mellemliggende temperaturer.

Fremgangsmåden resulterede i identifikation af fem materialer med hurtig ionisk diffusion - nogle i intervallet af den velkendte superioniske leder Li10GeP2S12 - samt 40 materialer, der i det mindste viste signifikant diffusion ved 1000 K. Selvom det ikke er muligt at sige, om disse sidstnævnte materialer kan betragtes som hurtige ionledere ved lavere temperaturer på grund af undersøgelsens korte tidsskala, de lover mere detaljeret undersøgelse.

Forfatterne forventer data, nye metoder og analyseteknikker beskrevet i papiret for at være nyttige i den igangværende søgen efter nye deskriptorer for hurtig Li-ion-diffusion i fast tilstand. De har gjort de første princippersimuleringer udført i avisen offentligt tilgængelige i et open source-arkiv på MaterialsCloud