En ny strategi til at stabilisere carbonnitrid-fotokatalysator til nitrogenreduktion

Forskere fra Institute of Solid State Physics, Hefei Institutes of Physical Science udviklede et boron-doteret carbonnitrid-nanoark med B-N-C-koordination for at stabilisere overfladeeksponerede aktive nitrogenatomer og dramatisk forbedre fotokatalytisk ammoniaksynteseydelse. Deres resultater blev offentliggjort i Lille .

Det er velkendt, at nitrogen (N ₂ ) tegner sig for ~78% i vores atmosfæriske miljø, som er et væsentligt element for næsten alle livsformer inklusive planter og dyr på jorden.

Indtil nu, den mest modne teknologi inden for kunstig syntetisk ammoniak (NH3) er den over århundrede gamle Haber-Bosch-proces, opereret under drastiske forhold på grund af den iboende inerte karakteristik af N ₂ molekyler.

I øjeblikket, fotokatalytisk N ₂ reduktion er blevet betragtet som et lovende middel til bæredygtig NH ₃ syntese ved omgivende forhold. Som en klasse af metalfri polymer halvleder fotokatalysator, grafitisk carbonnitrid (g-C ₃ N ₄ ) har mange fordele, såsom lave omkostninger, overflod, overlegen synlig lysaktivitet og høj kemisk/fotokemisk stabilitet, udviser stort potentiale for fotokatalytisk nitrogenreduktionsreaktion (NRR).

Imidlertid, flere problemer er stadig eksisterende forbundet med NRR ved hjælp af g-C ₃ N ₄ -baseret fotokatalysator. Det er et vigtigt spørgsmål, at udsatte aktive nitrogenatomer (f.eks. kant- eller amino-N-atomer) i g-C ₃ N ₄ kunne deltage i NH3-syntese under den fotokatalytiske NRR.

I øvrigt, den uberørte bulk g-C ₃ N ₄ har generelt et relativt lavt specifikt overfladeareal, som er negativt for N ₂ adsorption og aktivering, samt høj rekombinationshastighed af fotogenererede elektroner og huller, hvilket resulterer i dens lave fotokatalytiske effektivitet.

Derfor, udvikle effektive strategier til at stabilisere overfladeeksponerede aktive nitrogenatomer af g-C ₃ N ₄ , i stand til at forbedre N ₂ adsorption/aktivering og udnyttelse af synligt lys, samtidig effektivt inhibering af rekombinationen af ​​fotogenererede bærere i g-C ₃ N ₄ , er kritisk vigtig og meget nødvendig for at opnå højeffektiv g-C ₃ N ₄ baseret fotokatalysatorer.

Heri, holdet syntetiserede den porøse B-dopede g-C ₃ N ₄ nanosheets (BCN) ved en let termisk behandlingstilgang med dicyandiamid (DICY) og boroxid (B2O3) som reaktanter. Den dannede B-N-C-koordination i BCN forbedrede ikke kun effektivt høsten af ​​synligt lys og undertrykte rekombinationen af ​​fotogenererede bærere i g-C ₃ N ₄ , men fungerede også som det katalytiske aktive sted for N ₂ adsorption, aktivering og hydrogenering.

Det as-syntetiserede BCN udviste høj synligt lys-drevet fotokatalytisk NRR-aktivitet, giver en NH ₃ udbytte på 313,9 μmol g–1 h–1, næsten 10 gange for uberørt g-C ₃ N ₄ .