Eksperiment forbedrer forudsigelser af uraniumspredning

De forudsigelige modeller, der beskriver skæbnen og transporten af ​​radioaktive materialer i atmosfæren efter en nuklear hændelse (eksplosion eller reaktorulykke), antager, at uranholdige partikler vil opnå kemisk ligevægt under dampkondensation.

I en ny undersøgelse, finansieret af Office of Defense Nuclear Nonproliferation Research and Development (DNN R&D) inden for US Department of Energy's National Nuclear Security Administration og US Department of Defense's Defense Threat Reduction Agency (DTRA) Basic Science Grant, forskere fra Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) og University of Illinois i Urbana-Champaign (UIUC) påviste, at kinetisk drevne processer i et system med hurtigt faldende temperatur kan resultere i væsentlige afvigelser fra kemisk ligevægt. Dette kan få uran til at kondensere ud i metastabile oxidationstilstande, der har forskellige damptryk end de termodynamisk favoriserede oxider, betydeligt påvirker urantransporten.

"Denne nye undersøgelse vil forbedre vores evne til at forudsige urans flerfasede transport i nukleare hændelser, " sagde LLNL-forsker Batikan Koroglu, hovedforfatter på et papir, der optræder i Analytisk kemi .

De fysiske og kemiske processer, der opstår under kondenseringen af ​​en nuklear ildkugle, tilnærmes ved hjælp af nedfaldsmodeller. Disse modeller antager generelt, at forstøvede elementer opvarmet til ekstremt høje temperaturer vil nå en tilstand af kemisk ligevægt, når ildkuglen afkøles, og termodynamisk begunstigede oxider vil dannes, når temperaturen falder under deres kogepunkter. Uranoxid antages at kondensere i sin mest stabile form efter afkøling til under sin kogetemperatur.

Imidlertid, kondensationsmønstre observeret i nedfaldsprøver afslører, at en del af uranet "holdes oppe" i dampfasen i forhold til ildfaste actinider og fissionsprodukter.

"Dette arbejde giver den første, detaljerede eksperimentelle indsigter, der kan hjælpe med at forklare det langvarige problem med, hvorfor uran kan udvise variationer i flygtig adfærd under kondensation af nuklear ildkugle - det er en stor første gang, " sagde LLNL atomforsker Kim Knight, hovedefterforsker for DNN R&D-indsatsen.

Forskerholdet syntetiserede uranoxidnanopartikler ved hjælp af en plasmaflowreaktor under kontrollerede temperaturforhold, tryk og iltkoncentration. De udviklede også en laserbaseret diagnostik til at detektere uranoxidpartikler, da de dannedes inde i flowreaktoren. Ved at bruge denne tilgang, forskerne indsamlede direkte eksperimentelle beviser for en ændring i den molekylære sammensætning af uranoxidkondensater som funktion af iltkoncentrationen. Ifølge forskerne, disse resultater indikerer, at kinetiske modeller er nødvendige for fuldt ud at beskrive urantransport efter nukleare hændelser.

"Vores samarbejde med UIUC er en del af et DTRA Basic Science Project og giver os mulighed for at modellere de data, der er opnået fra vores plasmaflowreaktor, som er et unikt instrument udviklet her på laboratoriet, " siger LLNL DTRA hovedforsker Harry Radousky. De eksperimentelle resultater sammenlignes med UIUC's kinetiske model, der beskriver plasmafaseoxidation af uran. Sammenligningen fremhæver konkurrencen mellem kinetikken af ​​gasfaseoxidation af uran og nukleering af uranoxidnanopartikler.