Kamæleonmaterialer:Oprindelsen af ​​farvevariation i lavdimensionelle perovskitter

Nogle lysemitterende dioder (LED'er) lavet af perovskit, en klasse af optoelektroniske materialer, udsender lys over et bredt bølgelængdeområde. Forskere fra University of Groningen har nu vist, at i nogle tilfælde, forklaringen af ​​dette fænomen er forkert. Deres nye forklaring skulle hjælpe videnskabsmænd med at designe perovskit-LED'er, der er i stand til at udsende et bredt område af lys. Undersøgelsen blev offentliggjort i tidsskriftet Naturkommunikation den 11. maj.

Lavdimensionelle (2-D eller 1-D) perovskiter udsender lys i et snævert spektralområde og bruges derfor til at fremstille lysemitterende dioder med overlegen farverenhed. Imidlertid, i nogle tilfælde, forskere har bemærket et bredt emissionsspektrum ved energiniveauer under det snævre spektrum. Dette har tiltrukket stor interesse, da det kunne bruges til at producere hvidt lys LED'er lettere sammenlignet med nuværende processer. At designe perovskiter til specifikke formål, imidlertid, det er nødvendigt at forstå, hvorfor nogle perovskitter producerer bredspektrede emissioner, mens andre udsender et smalt spektrum.

Kvante indespærring

Perovskites er en alsidig gruppe af materialer med en karakteristisk krystalstruktur kendt som perovskitstrukturen. I en idealiseret kubisk enhedscelle, anioner danner et oktaeder omkring en central kation, mens terningens hjørner er optaget af andre, større kationer. Forskellige ioner kan bruges til at skabe forskellige perovskitter.

I hybride perovskitter, kationerne er organiske molekyler af forskellig størrelse. Når størrelsen overstiger en bestemt dimension, strukturen bliver todimensionel eller lagdelt. Den resulterende kvanteindeslutning har store konsekvenser for materialets fysiske egenskaber, og især, for de optiske egenskaber.

Emissioner

"Der er mange rapporter i litteraturen, hvor ud over den snævre emission af disse lavdimensionelle systemer, der er et bredt lavenergispektrum. Og dette menes at være en iboende egenskab ved materialet, " siger Maria Loi, Professor i fotofysik og optoelektronik ved universitetet i Groningen. Tidligere, forskere troede, at vibrationerne fra oktaederets atomer kan 'fange' en ophidset tilstand i en selvfanget exciton, eller selvfanget ophidset tilstand, forårsager bredspektret fotoluminescens, især i disse todimensionelle systemer og i systemer, hvor oktaedrene er isoleret fra hinanden (nuldimensionelle).

Imidlertid, observationer lavet i Loi's laboratorium ser ud til at modsige denne teori, siger Simon Kahmann, en postdoc-forsker i hendes team. "En af vores studerende studerede enkeltkrystaller af en bly-iodid-baseret 2-D perovskit og bemærkede, at nogle krystaller udsendte grønt lys, og andre udsendte rødt lys. Dette er ikke, hvad du ville forvente, hvis den brede røde emission var en iboende egenskab ved dette materiale."

Farve

Forskerholdet foreslog, at defekter i disse perovskitter kunne ændre farven på udsendt lys, . Derfor, de besluttede at teste den almindelige fortolkning med et ad hoc-eksperiment. Loi siger, "I den accepterede teoretiske forklaring, excitationerne skal være større end båndgabet for at producere bred emission." Båndgabet er energiforskellen mellem toppen af ​​valensbåndet og bunden af ​​ledningsbåndet.

Brug af laserlys i forskellige farver, og derfor af forskellige energier, de undersøgte krystallernes emission. "Vi bemærkede, at når vi brugte fotoner under båndgab-energien, den brede emission fandt stadig sted, " siger Loi. "Dette burde ikke være sket ifølge den almindelige fortolkning."

Deres forklaring er, at en defekttilstand med et energiniveau inde i båndgabet er styrende for den brede emission og den store farvevariation af krystallerne. "Vi tror, ​​at det er en kemisk defekt i krystallen, sandsynligvis relateret til jodid, der forårsager tilstande inde i båndgabet, " siger Kahmann. Således, de brede emissioner er ikke en iboende egenskab ved materialet, men er forårsaget af en ydre virkning. Kahmann:"På dette tidspunkt, vi kan ikke helt udelukke, at dette er et særpræg af blyiodidperovskitter, men det er sandsynligvis en generel egenskab ved lavdimensionelle perovskitter." Dette fund har dybtgående konsekvenser, forklarer Loi. "Hvis vi vil forudsige nye og bedre forbindelser, der bredt udsender lys, vi er nødt til at forstå oprindelsen af ​​denne emission. Vi skal ikke narre af denne kamæleon."

For godt 10 år siden, en klasse af materialer rykket ind i den videnskabelige forsknings søgelys. Disse materialer kan omdanne lys til elektricitet eller elektricitet til lys:hybrid perovskites. Disse kan bruges i solceller, detektorer af lys eller røntgenstråler, men de kan også bruges som lysdioder. Nogle perovskitter udsender lys over et smalt bølgelængdebånd, mens andre producerer bredbåndsemissioner, der kunne bruges til at producere hvidt lys. Forskere fra University of Groningen har nu vist, at den brede emission i 2-D blyjodidperovskitter ikke er en iboende egenskab ved materialet. Det betyder, at den ikke er særlig effektiv. Dette betyder, at optiske undersøgelser af denne klasse af materialer bør fortolkes med omhu.