Tryk undertrykker bærerindfangning i 2-D halogenidperovskit

Todimensionelle (2-D) organisk-uorganiske halogenidperovskitter er nye materialer til fotovoltaiske og optoelektroniske applikationer på grund af deres unikke fysiske egenskaber og en høj grad af tunbarhed. På trods af imponerende fremskridt, der er stadig udfordringer, herunder utilfredsstillende præstationer og en vag forståelse af deres struktur-egenskabsforhold. At løse disse udfordringer kræver mere egnede materialesystemer og avancerede in situ karakteriseringsmetoder.

Et internationalt hold ledet af Dr. Xujie Lü og Dr. Wenge Yang fra Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research (HPSTAR) og prof. Song Jin fra University of Wisconsin-Madison opdagede, at gitterkompression under et mildt tryk undertrykker betydeligt bærerindfangningen af ​​en 2-D perovskit (HA) ₂ (GA)Pb ₂ jeg ₇ , fører til væsentligt øget emission. Spændende nok, en ny fase opnået efter trykbehandling har en højere krystallografisk symmetri, færre fældetilstande, og forbedret PL-intensitet. Resultaterne blev for nylig offentliggjort i Angew. Chem. Int. Ed.

Gitterkompression gennem hydrostatisk tryk er en effektiv måde at tune de strukturelle og optiske egenskaber af todimensionelle (2-D) halogenidperovskitter - en ny klasse af nye materialer til fotovoltaiske og lysemitterende applikationer. Imidlertid, få eksempler udviser forbedret fotoluminescens (PL) ydeevne af 2-D perovskiter ved kompression, og forholdet mellem struktur og ejendom forbliver uklart.

I dette arbejde, holdet brugte pres til at modulere en nyligt udviklet 2-D perovskite (HA) ₂ (GA)Pb ₂ jeg ₇ , hvis struktur har et enormt bur, der tidligere var uopnåeligt. Dette giver en sjælden mulighed for at forstå forholdet mellem struktur og egenskab og udforske nye fænomener. Imponerende nok, en bemærkelsesværdig 12-fold PL-forbedring blev opnået under et mildt tryk inden for 1,6 GPa. Den underliggende mekanisme blev systematisk undersøgt af in situ strukturelle, spektroskopisk, og teoretiske analyser. Gittersammentrækningen fører til fononhærdning, der reducerer exciton-phonon-interaktionen betydeligt og, dermed, forstørrer den potentielle barriere for bærerfangst. Derfor, de fotogenererede bærere kan næsten ikke danne de fangede tilstande, og den ikke-strålende rekombinationsvej er primært blokeret, hvilket resulterer i en øget emission fra de frie excitoner.

Interessant nok, for første gang, de afslørede en irreversibel og anomal proces under dekompression, få en gul, ikke selvlysende, amorf fase af (HA) ₂ (GA)Pb ₂ jeg ₇ med et højere båndgab. Emissionen kan udløses og øges dramatisk under laserbestråling, når trykket blev udløst til 1,5 GPa, ledsaget af et farveskift fra gul til orange. Baseret på denne observation, de brugte laserstrålen til at tegne et 'HP'-mønster på den gule prøveoverflade i DAC-kammeret. Da trykket blev sluppet helt, den amorfe gule fase kunne spontant forvandle sig til en ny orange fase med forstærket PL med over 100 % sammenlignet med den uberørte prøve. Yderligere strukturel karakterisering og spektraanalyse afslører, at den nye fase har en højere krystallografisk symmetri og mindre bærerfangst.

Ved at bruge tryk til at konstruere den stærkt forvrængede 2-D halogenidperovskit, dette arbejde giver frisk indsigt i struktur-egenskabsforholdet for perovskitter og muliggør også opdagelsen af ​​nye højtydende materialer gennem trykinducerede faseovergange.