Skematisk diagram af Mn SAC-fremstilling og mekanisme for elektrokemisk CO 2 reduktion. Kredit:FENG jiaqi
Elektrokemisk CO 2 reduktionsreaktion (CO 2 RR) er en lovende tilgang til at omdanne CO 2 til nyttige kemikalier.
Et forskerhold ledet af prof. Zhang Suojiang fra Institute of Process Engineering (IPE) ved det kinesiske videnskabsakademi forberedte en mangan (Mn) enkeltatomkatalysator (SAC) med Mn-N 3 websted understøttet af grafitisk C 3 N 4 , som udviste effektiv ydeevne af CO 2 elektroreduktion.
Dette værk blev udgivet i Naturkommunikation den 28. august.
Det er en stor udfordring at opnå høj Faradaic effektivitet (FE) og høj strømtæthed samtidigt med billige katalysatorer for CO 2 RR.
Den fremstillede katalysator udviste en maksimal CO FE på 98,8% med 14,0 mA cm -2 CO strømtæthed ( j CO ) ved et overpotentiale på 0,44 V i KHCO 3 elektrolyt, bedre end alle rapporterede Mn SAC'er.
I øvrigt, en højere j CO værdi på 29,7 mA cm -2 blev opnået ved et overpotentiale på 0,62 V, når ionisk væske blev brugt som elektrolyt.
Røntgenabsorptionsspektroskopi og højvinklet ringformet mørkfelt-scanningstransmissionselektronmikroskopi bekræftede atomisk dispergeret Mn i katalysatoren, og den bedst passende analyse viste, at det isolerede Mn-atom var tredobbelt koordineret af N-atomer.
"In situ røntgenabsorptionsspektre og tæthedsfunktionsteoriberegninger viste, at katalysatorens bemærkelsesværdige ydeevne blev tilskrevet Mn-N 3 websted, som lettede dannelsen af nøglemellemproduktet COOH gennem en sænket fri energibarriere, " sagde prof. Zhang Suojiang.
Dette arbejde viser, at CO 2 RR-aktivitet af Mn-baserede katalysatorer kan forbedres ved at ændre koordineret miljø.
"Det giver et vigtigt videnskabeligt grundlag og gennemførlighed for lavpris og højeffektiv elektrokemisk CO 2 reduktion til nyttige kemikalier, " sagde prof. Zhang Xiangping, en medkorresponderende forfatter til papiret.