Syntese på overfladen af ​​grafenmolekyler og deres supergitter

NUS-forskere har udtænkt en ny metode til syntese af nanografenmolekyler med et højt produktudbytte til udvikling af næste generations kvanteenheder.

Kemiske reaktioner på overfladen har vist potentiale i syntesen af ​​nye organiske funktionelle materialer såsom atomisk præcise nanografener. Kernen i denne strategi bygger på det rationelle design af specifikke molekylære prækursorer, som efterfølgende undergår kemisk transformation langs bestemte reaktionsveje mod det ønskede produkt. Det elektroniske, magnetiske og optiske egenskaber af disse nanographene molekyler kan indstilles præcist til udviklingen af ​​næste generations kvanteenheder. Desværre, konventionelle overfladeassisterede syntetiske ruter involverer ofte en række kaskadereaktioner med konkurrerende reaktionsveje. Dette fører uundgåeligt til dannelsen af ​​talrige uønskede produkter og sænker udbyttet. Det begrænsede udbytte af de målrettede produkter udgør en udfordring for praktiske anvendelser af nanografenerne.

Et NUS forskerhold ledet af prof Jiong Lu, i samarbejde med Prof Jishan Wus forskningsgruppe, både fra Kemisk Institut, NUS har udviklet en rute til at syntetisere den sekskantede zigzag-kantede nanografen, kendt som circumcoronene, på et kobber (111) substrat. Reaktionsvejen er afhængig af den robuste dehydrogenative kobling af methylgrupperne på de tilstødende steder af de rationelt designede precursor-molekyler, efterfulgt af ringlukningsreaktionerne på det metalliske substrat. Dette danner det undvigende circumcoronen-molekyle bestående af 19 fusionerede benzenringe. Vigtigt, en sådan syntetisk vej giver mulighed for et ultrahøjt udbytte af reaktionsproduktet (op til 98 %), som ikke er opnået til dato.

De elektrostatiske interaktioner mellem det store antal circumcoronen-molekyler og kobbersubstratet gjorde det muligt for molekylerne at samle sig selv til udvidede supergitter. Dette blev observeret af holdet ved hjælp af bindings-opløste scanning probe mikroskopi målinger. Forskerne viser, at den unikke sekskantede zigzag-topologi af circumcoronenes, sammen med deres periodiske elektrostatiske landskab, begrænser den todimensionelle (2-D) elektrongas på kobberoverfladen (111). Dette skaber et chiralt elektronisk Kagome-honeycomb-gitter med to nye elektroniske flade bånd. Dette arrangement af circumcoronen-molekylerne i et regulært gitter af sekskanter og trekanter kan være særligt interessant i en bred vifte af kondenseret stoffysik på grund af deres gunstige potentiale i realiseringen af ​​en række eksotiske mange-legeme-fænomener, inklusive unormale kvante Hall-tilstande, Wigner krystallisation, og topologiske isolerende overgange.

Prof Lu sagde, "Vores resultater åbner op for en ny rute for ultrahøjt udbytte syntese af nanografen og atomisk præcis fremstilling af syntetiske todimensionelle gitter med unikke elektroniske egenskaber til fremtidige teknologiske anvendelser."