Ny undersøgelse afslører ladningsoverførsel ved grænsefladen mellem spineloxid og ceriumoxid under carbonmonoxidoxidation

En nylig undersøgelse har afsløret årsagen bag den usædvanlige katalytiske ydeevne af ikke-ædelmetalbaserede blandede katalysatorer. Dette er takket være en ny syntetisk strategi til produktion af terningformede katalysatorer, der yderligere kunne forenkle strukturen af ​​komplekse katalysatorer.

Dette gennembrud er blevet ledet af professor Kwangjin An og hans forskerhold på School of Energy and Chemical Engineering ved UNIST, i samarbejde med professor Taeghwan Hyeon og hans forskerhold fra Seoul National University. I deres undersøgelse, forskerne fandt et nyt princip om, at aktiv ladningsoverførsel, som vises ved grænsefladen mellem de to typer ikke-ædelmetaller, kunne forbedre den katalytiske ydeevne af komplekse oxidkatalysatorer. Forskerholdet forventer, at deres resultater kan bidrage til udviklingen af ​​katalysatorer, der effektivt kan omdanne metan til brændstoffer og kemikalier med høj værditilvækst.

Grænsefladen skabt mellem et aktivt metal og oxidunderstøtning har været kendt for at påvirke den katalytiske ydeevne på grund af ladningsoverførselsprocessen. Imidlertid, på grund af deres komplekse grænsefladestrukturer og syntetiske udfordringer, oxid-oxid-grænseflader produceret af understøttede spineloxid-katalysatorer er blevet mindre undersøgt.

I dette arbejde, forskerholdet foreslog en syntetisk strategi for heterostruktureret spineloxid (Co ₃ O ₄ , Mn ₃ O ₄ , og Fe ₃ O ₄ ) nanokuber (NC'er) med en kontrolleret CeO ₂ lag, der muliggjorde undersøgelse af grænsefladens rolle i katalytisk oxidation af CO og H ₂ . De udviklede en selektiv deponeringsproces for at producere CeO ₂ -afsatte spinel NC'er med 1, 3, og 6 facetter af CEO ₂ (MCe-1F, MCe-3F, og MCe-6F NC'er til spineloxid).

Ifølge forskerholdet, Direktør ₂ -deponeret Co ₃ O ₄ NC'er udviste en 12 gange højere CO-oxidationshastighed end den uberørte Co ₃ O ₄ NC'er. Desuden, forskellige in situ karakteriseringsteknikker, afslørede, at den deponerede administrerende direktør ₂ forhindrer reduktionen af ​​Co ₃ O ₄ ved at tilføre ilt. De fandt også, at den maksimerede grænseflade som følge af Co ₃ O ₄ NC'er med tre facetter dækket af CeO ₂ lag udviser den højeste CO-oxidationshastighed, selv under forhold med O2-mangel, som skyldes den alsidige variation i oxidationstilstanden.

"Denne undersøgelse giver en omfattende forståelse af Mars-van Krevelen (MvK) mekanismen, forekommer på nanoskala ved Co ₃ O ₄ -Direktør ₂ grænseflader, " bemærkede forskerholdet. "Den samme aktivitetstrend og varme elektronstrøm observeres for H ₂ oxidationsreaktioner ved hjælp af katalytiske nanodioder, derved demonstrerer, at oprindelsen af ​​aktivitetsforøgelsen er afgiftsoverførsel ved grænsefladen."