Strukturel modellering og ydelsessammenligning af Au-baserede katalysatorer. Kredit:SARI
Som en af de største industrielle kemiske processer i dag, omdanner hydroformylering olefiner, H2 og CO til aldehyder og relaterede produkter mere end 10 millioner tons årligt.
Selvom Au udviser god evne til olefinaktivering, H2 dissociation og CO-binding, anses det konventionelt for inaktivt for hydroformylering på grund af dets iboende inertitet.
Nu har et forskerhold ledet af profs. Wang Hui og Sun Yuhan fra Shanghai Advanced Research Institute (SARI) fra det kinesiske videnskabsakademi designet en zeolitindkapslet Au-enkeltatom-katalysator med Au1 -O-SiOX motiver, som viser bemærkelsesværdig katalytisk aktivitet og selektivitet over for propenhydroformylering.
Undersøgelsen blev offentliggjort i Chem Catalysis den 13. juli.
Foreløbig præstationsevaluering af imprægneret Au på zeolit viser, at subnanometer Au-klynger udviser højere aktivitet end nanopartikler i hydroformylering. Inspireret af dette bruges zeolits indeslutningseffekt til at regulere partikelstørrelsen af Au. Nanopartikler/sub-nanoclusters og atomisk spredte Au-arter i zeolit kan entydigt observeres gennem højvinklet ringformet mørkfelt-scanningstransmissionselektronmikroskopi (HAADF-STEM).
Au1 @S-1 katalysator viser i alt 3.794 μmol butyraldehyd og mærkbar stabilitet efter fem cyklusser, hvilket er omkring en størrelsesorden mere aktivt end Au nanopartikler og endda sammenligneligt med Rh-baserede katalysatorer.
Detaljerede karakteriseringer og teoretiske beregninger indikerer, at de isolerede Au-atomer i zeolitmatrixen er stabiliseret via oxygenbrobindinger. Den dannede Au1 -O-SiOX motiver giver maksimal tæthed af aktive steder og høj strukturel stabilitet, som identificeres som de virkelige aktive steder for effektiv hydroformylering.
Dette arbejde gør konventionelt inaktivt Au til et effektivt alternativ til hydroformylering ved rimeligt at skræddersy størrelsen, kontaktstrukturen og det elektroniske miljø af aktive metaller til specifikke reaktioner. + Udforsk yderligere