Nøjagtig og effektiv dynamisk beregningsstrategi for heterogen katalyse

Teoretisk beregning er blevet en uundværlig tilgang til at afsløre termodynamikken og kinetikken i katalyse. Statisk beregningsstrategi er den mest populære tilgang i teoretisk katalyse, hvor reaktionens termodynamik og kinetik evalueres baseret på nogle få stationære geometrier ved nul temperatur og nogle ideelle statistiske mekaniske modeller.

Derfor er nøjagtigheden af ​​den udbredte statiske tilgang begrænset af kompatibiliteten mellem ideelle modeller og realistiske forhold. Til sammenligning er ab initio molecular dynamics (AIMD) simulering en velafprøvet tilgang, der går ud over statiske stationære tilstande. Det er imidlertid meget vanskeligt at opnå en konvergeret termodynamik og kinetik på grund af betydeligt høje beregningsomkostninger for langtidsskala-simuleringer.

I en nylig undersøgelse offentliggjort i Chinese Chemical Letters , Prof. Chen Jun og Prof. Chen Zhening fra Prof. Zhuang Weis gruppe ved Fujian Institute of Research on the Structure of Matter af det kinesiske videnskabsakademi foreslog en yderst effektiv dynamisk beregningsstrategi til beregning af termodynamik og kinetik i heterogen katalyse på kombinationen af ​​effektiv potentiel energioverflade (PES) og molekylær dynamik (MD) simuleringer.

Ved at bruge kemisorberet CO på Ru(0001)-overfladen som det illustrative model-katalytiske system, opnåede forskerne en stor tidsskala MD på niveauet af mikrosekund, og den neurale netværksmonterede PES viste en høj effektivitet.

De opnåede pålidelig temperaturafhængig termodynamik og kinetik ved hver af syv forskellige temperaturer fra 300 til 900 K, hvilket går ud over den populære statiske tilgang såvel som overgangstilstandsteorien, hvilket giver en mere præcis beskrivelse af katalytiske processer under realistiske forhold.

Desuden indikerede forskerne, at den dynamiske beregningsstrategi baseret på effektive PES- og MD-simuleringer er let tilgængelig som en nøjagtig, men effektiv tilgang til at evaluere den præcise termodynamik og kinetik af katalytiske processer under realistiske forhold. Resultaterne kan bruges som et vigtigt benchmark for efterfølgende undersøgelse af dynamiske protokoller for heterogen katalyse.

Denne undersøgelse demonstrerer tydeligt effektiviteten og pålideligheden af ​​den dynamiske beregningsstrategi baseret på effektive PES- og MD-simuleringer, som forventes som et kraftfuldt værktøj til statistisk termodynamik og kinetikberegning i katalyse, i forbindelse med de korrekte forbedrede prøvetagningstilgange, når det er nødvendigt. + Udforsk yderligere

Ny anmeldelse fremhæver innovative katalysatorer:Design og anvendelse