Justering af nøjagtige forhold mellem to metaller i en katalysator kan muliggøre nye retninger inden for katalysevidenskab

I de sidste 20 år har der været bestræbelser på at reducere brugen af ​​fossilt brændstof i plastfremstilling, og ifølge forskere fra Penn State, effektive, tilpasselige katalytiske reaktioner - hvor to metaller kombineres ved hjælp af en katalysator eller et molekyle, der forbliver uændret under en reaktion -er et attraktivt alternativ.

Forskere har fundet en måde at gøre katalytiske reaktioner mindre spildende og mere omkostningseffektive ved at kontrollere placeringen af ​​hvert atom på katalysatoroverfladen. Kontrol eller tilpasning af katalysatorerne skærer ned på unødvendige konkurrencereaktioner og isolerer en vellykket, forudsigelig reaktion. Disse resultater blev offentliggjort i Nature Chemistry .

"Ved at isolere et aktivt metal i en inert vært og præcist kontrollere det nøjagtige forhold mellem metallerne, kan vi få et målrettet mønster af de to metalatomer," siger Michael Janik, Penn State professor i kemiteknik og co-principal investigator for undersøgelsen.

Forskere brugte palladium, der fungerede som den aktive katalysatorkomponent, og zink, den inerte vært, til at danne en intermetallisk, en forbindelse med to eller flere typer metalatomer arrangeret i et gentaget mønster.

Forskerne, ledet af Janik og co-principal investigator Robert Rioux, Penn State Friedrich G. Helfferich professor i kemiteknik, testede forskellige mængder zink og palladium og fandt ud af, at forskellige forhold mellem zink og palladium havde vidt forskellig katalytisk reaktivitet.

Forskerne indstillede forholdet mellem palladium og zink for at danne overflader, der kun indeholdt isolerede palladiummonomerer og -trimerer eller klynger af tre tilstødende atomer. De viste, at både palladiummonomerer og -trimerer kunne hydrogenere - eller tilføje brintgas til - acetylen og dermed skabe ethylen, en gas, der er nødvendig for at behandle plast.

Men i processen katalyserede palladiumtrimerer også en ethylenhydrogeneringsreaktion, en uønsket konsekvens, som udelukkede brug af trimere. Isolerede palladiummonomerer omgivet af zinkatomer var imidlertid en effektiv konfiguration til selektiv hydrogenering af acetylen.

På grund af deres arbejde med dette papir modtog Janik, Rioux og deres samarbejdspartnere et tilskud på 1,2 millioner USD i 2019 fra det amerikanske energiministerium med det mål at udvide videnskaben til nye applikationer.

"Vi vil bruge beregningsmodellering og maskinlæring til at forudsige design af andre intermetalliske materialer, der vil arrangere et bestemt antal metalatomer i unikke konfigurationer," sagde Janik. "Vi forsøger nu at finde andre kombinationer af to metaller, der giver os mulighed for at kontrollere arrangementet af de to metalatomer."

Janik, Rioux og samarbejdspartnere ved Penn State og Carnegie Mellon University bruger nu datavidenskabelige tilgange til at opdage andre intermetalliske katalysatorer med præcise og afstembare reaktionssteder. I samarbejde med Zachary Ulissi, lektor i kemiteknik ved CMU, kodede de en offentligt tilgængelig webapplikation, kendt som Nuclearity Zoo, som beregner arrangementet og formen af ​​enhver kombination af aktive og inaktive metaller og lister alle de potentielle atomarrangementer af dem. Appen bruger grafteoretiske tilgange til at kategorisere aktive webstedsformer og -størrelser.

"For eksempel er der 237 måder, hvorpå palladium kan kombineres med zink for at få et par palladiumatomer, der er isolerede," sagde Janik med henvisning til webapp'ens resultater, når de indtastede de to metaller. "Så kan du downloade strukturen af ​​atomerne for hver af arrangementerne."

Forskergruppen bruger nu app- og datavidenskabelige tilgange til beregningsmæssigt at forudsige aktive og selektive katalysatorer for en række industrielt vigtige reaktioner. + Udforsk yderligere

Styrekonvertering af kuldioxid og ethan til ønskede produkter