Metans struktur. Kredit:Christinelmiller/Wikimedia Commons, CC BY-SA 4.0
Selektiv oxidation af methan (CH4 ) til værditilvækstkemikalier med både høj katalytisk aktivitet og selektivitet under milde forhold er fortsat udfordrende. På grund af den lave aktivitet af oxygen og overoxidationen af oxygenaterne, selektiv oxidation af CH4 at ilte med O2 eller O2 /H2 lider af lav katalytisk aktivitet og lav oxygenat-selektivitet. Desuden fører den høje belastning af ædelmetaller til understøttede katalysatorer til høje omkostninger.
For nylig rapporterede et forskerhold ledet af prof. Sun Yuhan og prof. Zhong Liangshu fra Shanghai Advanced Research Institute (SARI) fra det kinesiske videnskabsakademi en ZSM-5 (Z-5)-understøttet PdCu-katalysator til selektiv oxidation af CH 4 til iltning ved hjælp af O2 i nærværelse af H2 . Katalysatoren udviste et højt oxygenatudbytte på 1178 mmol/gPd /h med oxygenater-selektivitet på 95 % ved 120 °C.
Resultaterne blev offentliggjort i Angewandte Chemie International Edition .
Baseret på en kombination af kontroleksperimenter og elektron paramagnetisk resonans samt in situ spektroskopiske teknikker fandt forskerne ud af, at PdO nanopartikler faciliterede in situ generering af H2 O2 . Enkelte Cu-atomer accelererede ikke kun dannelsen af rigeligt ·OH fra H2 O2 nedbrydning, men muliggjorde også den homolytiske spaltning af CH4 af ·OH til ·CH3 . Efterfølgende reagerede ·OH hurtigt med ·CH3 til at danne CH3 OH med høj selektivitet.
Disse resultater kan give værdifuld indsigt i selektiv oxidation af methan til oxygenater og kaste lys over andre højeffektive og lavpriskatalysatorer til selektiv aktivering af CH-bindinger i lette alkaner. + Udforsk yderligere