Videnskab
 Science >> Videnskab >  >> Kemi

Forskere udvikler biomimetisk-fotokoblet katalyse til H₂O₂-produktion

Den foreslåede mekanisme for H2 O2 produktion ved PEI-GCN/Au biomimetisk-fotokoblet katalyse. Kredit:Zhang Huiru

En forskergruppe ledet af prof. Wan Yinhua fra Institute of Process Engineering ved det kinesiske videnskabsakademi har udviklet en katalysator med dobbelt fotokatalytisk og biomimetisk katalytisk aktivitet til produktion af hydrogenperoxid (H2 O2 ).



Strategien involverer indlæsning af guldnanopartikler (AuNP'er) på grafit carbonnitrid (GCN) nanoark ved hjælp af polyethylenimin (PEI) som en "bro". Undersøgelsen blev offentliggjort i Chemical Engineering Journal .

H2 O2 , der er anerkendt som et miljøvenligt oxidationsmiddel, bruges i vid udstrækning inden for forskellige områder såsom medicinsk behandling, miljørestaurering, finkemikalier og elektronikindustrien. Imidlertid er den konventionelle metode til H2 O2 produktionen er afhængig af antraquinonprocessen, som har flere ulemper, herunder højt energiforbrug, brug af organiske opløsningsmidler og sikkerhedsrisici. Derfor er der et presserende behov for at udvikle en bæredygtig og miljøvenlig fremstillingsproces for H2 O2 .

Solar-drevet fotokatalyse er en lovende alternativ strategi for H2 O2 produktion, og GCN er et populært valg inden for fotokatalyse på grund af dets ligefremme syntese, omkostningseffektivitet, stabile fysiske og kemiske egenskaber og brede lysabsorptionsspektrum. Imidlertid har GCN nanoark alene begrænset ydeevne i fotokatalytisk H2 O2 produktion i rent vand på grund af den høje energibarriere for vanddissociation og lav separationseffektivitet for ladningsbærere.

Hulopofringsmidler (der fungerer som elektrondonorer) såsom ethanol, isopropanol og benzylalkohol bruges almindeligvis til at forbedre selektiviteten af ​​iltreduktion. Men tilsætning af organiske stoffer har negative miljøpåvirkninger, hvilket ikke er befordrende for bæredygtigheden af ​​H2 O2 produktion. Derfor er det afgørende at konstruere et GCN-materiale med forbedret elektron-hul-par-separationseffektivitet for at lette vandoxidation og oxygenreduktion.

"Inspireret af foto-enzym-koblet katalytisk system i kloroplaster udviklede vi en sammensat katalysator ved at indlæse AuNP'er (enzymmimikere) på GCN (fotokatalysator) nanoark ved hjælp af PEI som 'broen' (PEI-GCN/Au)," Prof. Wan sagde.

Introduktionen af ​​PEI og AuNP'er hjælper med at justere den elektroniske struktur af GCN, hvilket letter den hurtige adskillelse af fotogenererede bærere. Overfladeplasmonresonansen af ​​AuNP'er fremmer, når den exciteres af indfaldende lys, aktiveringen af ​​glucosemolekyler, hvilket øger deres reaktivitet med O2 og forbedring af den glucoseoxidase-efterlignende katalytiske produktion af H2 O2 . Podningen af ​​PEI og tilsætningen af ​​glucose øger O2 adsorption på katalysatoroverfladen.

PEI-GCN/Au-kompositten demonstrerer exceptionel H2 O2 produktionseffektivitet (270 μmol g -1 ). h -1 ) under bestråling med synligt lys, kun ved brug af glucose, H2 O og O2 som reaktanter. Som et resultat heraf er både den biomimetiske katalytiske og fotokatalytiske reduktion af O2 til H2 O2 er forbedret og opnår en signifikant synergistisk forstærkningseffekt på 175 %.

"Dette arbejde etablerer et paradigme for at koble biomimetisk katalyse og fotokatalyse til samproduktion af kemikalier. Det giver ikke kun indsigt i udviklingen af ​​materialer til effektiv H2 O2 produktion, men introducerer også et innovativt koncept til at integrere biokatalyse og fotokatalyse," sagde professor Luo Jianquan, den tilsvarende forfatter til denne undersøgelse.

Flere oplysninger: Huiru Zhang et al., Biomimetisk-fotokoblet katalyse til at øge H2O2-produktionen, Chemical Engineering Journal (2024). DOI:10.1016/j.cej.2024.149183

Leveret af Chinese Academy of Sciences