Selektiv omdannelse af CO2 til dimethylether over hydrofobe og galliummodificerede kobberkatalysatorer

Den selektive omdannelse af CO₂ og H₂ til værdifulde kemikalier og brændstoffer er en lovende vej til kulstofgenanvendelse. Der er udviklet flere ruter for CO₂ hydrogenering til methanol, højere alkoholer, dimethylether (DME), aromater, kulbrinte og olefiner. Blandt disse produkter er DME attraktivt, fordi det er ugiftigt og ikke-ætsende og er blevet brugt som et platformskemikalie i industrien, en bærer for brint og et additiv til brændstoffer.

En række katalysatorer er blevet syntetiseret til direkte hydrogenering af CO₂ -til-DME via kaskadekatalyse, der involverer methanolsyntese og methanolkondensation til DME over en understøttet kobberkatalysator. Høj DME-selektivitet blev dog kun opnået ved lav omdannelse af CO₂ , hvilket resulterer i dårlig one-pass produktivitet.

Når CO₂ omdannelse steg, rigelige biprodukter af CO, methanol og kulbrinter blev produceret. En nylig tendens er CO₂ til DME-konvertering over bifunktionelle katalysatorer, såsom syreoxid-understøttede kobbernanopartikler, men deres ydeevne er stadig utilfredsstillende. Derudover blev kobbernanopartiklerne sintret under katalyse, hvilket resulterede i dårlig holdbarhed.

For nylig har et forskerhold ledet af prof. Feng-Shou Xiao og prof. Liang Wang fra Zhejiang University, Kina, overvundet disse begrænsninger ved at udvikle en yderst aktiv, selektiv og holdbar kobbernanopartikelkatalysator til omdannelse af CO_{2 til DME. Dette blev opnået ved at fylde Cu-nanopartikler på hydrofobe og Ga-modificerede silicaunderstøtninger. Den Ga-modificerede silica gav moderat surhed til methanol-dehydrering til DME, hvilket forhindrede dyb dehydrering til kulbrinter.}

Det er vigtigt, at den hydrofobe katalysatoroverflade effektivt hindrer sintringen af ​​Cu-nanopartiklerne, som normalt udløses af vand og methanol. Følgelig under følgende reaktionsbetingelser (6000 ml g_kat ^–1 ·h ^–1 , 3 MPa, 240 °C), CO₂ omdannelse på 9,7 %, DME- og methanol-selektiviteter på 59,3 % og 28,4 % og CO-selektivitet på kun 11,3 % blev opnået. I en kontinuerlig evaluering i 100 timer var ydeevnen velholdt uden nogen deaktiveringstendens, hvilket overgik de generelt understøttede Cu-katalysatorer.

Forskningen er offentliggjort i Chinese Journal of Catalysis .

Flere oplysninger: Hangjie Li et al, Selektiv hydrogenering af CO2 til dimethylether over hydrofobe og galliummodificerede kobberkatalysatorer, Chinese Journal of Catalysis (2023). DOI:10.1016/S1872-2067(23)64535-8

Leveret af Chinese Academy of Sciences