Ingeniører udvikler en måde at bestemme, hvordan overfladerne af materialer opfører sig

Design af nye forbindelser eller legeringer, hvis overflader kan bruges som katalysatorer i kemiske reaktioner, kan være en kompleks proces, der er stærkt afhængig af erfarne kemikeres intuition. Et team af forskere ved MIT har udtænkt en ny tilgang ved hjælp af maskinlæring, der fjerner behovet for intuition og giver mere detaljeret information, end konventionelle metoder praktisk talt kan opnå.

For eksempel ved at anvende det nye system på et materiale, der allerede er blevet undersøgt i 30 år med konventionelle midler, fandt holdet, at forbindelsens overflade kunne danne to nye atomare konfigurationer, der ikke tidligere var blevet identificeret, og at en anden konfiguration set i tidligere værker er sandsynligvis ustabil.

Resultaterne er beskrevet i tidsskriftet Nature Computational Science , i et papir af MIT kandidatstuderende Xiaochen Du, professorerne Rafael Gómez-Bombarelli og Bilge Yildiz, MIT Lincoln Laboratory teknisk medarbejder Lin Li, og tre andre.

Materialers overflader interagerer ofte med deres omgivelser på måder, der afhænger af den nøjagtige konfiguration af atomer ved overfladen, hvilket kan variere afhængigt af, hvilke dele af materialets atomstruktur, der er udsat. Tænk på en lagkage med rosiner og nødder i:Afhængigt af præcis hvordan du skærer kagen, vil forskellige mængder og arrangementer af lagene og frugterne blive blotlagt på kanten af ​​din skive.

Miljøet betyder også noget. Kagens overflade vil se anderledes ud, hvis den er gennemblødt i sirup, så den bliver fugtig og klistret, eller hvis den sættes i ovnen, hvorved overfladen bliver sprød og mørkere. Dette svarer til, hvordan materialernes overflader reagerer, når de nedsænkes i en væske eller udsættes for varierende temperaturer.

Metoder, der normalt bruges til at karakterisere materialeoverflader, er statiske, idet man ser på en bestemt konfiguration ud fra de millioner af muligheder. Den nye metode tillader et estimat af alle variationerne, baseret på blot nogle få første-principper-beregninger, som automatisk vælges af en iterativ maskinlæringsproces, for at finde de materialer med de ønskede egenskaber.

Derudover kan det nye system, i modsætning til typiske nuværende metoder, udvides til at give dynamisk information om, hvordan overfladeegenskaberne ændrer sig over tid under driftsforhold, for eksempel mens en katalysator aktivt fremmer en kemisk reaktion, eller mens en batterielektrode oplades eller udledning.

Forskernes metode, som de kalder en Automatic Surface Reconstruction framework, undgår behovet for at bruge håndplukkede eksempler på overflader til at træne det neurale netværk, der bruges i simuleringen. I stedet starter det med et enkelt eksempel på en uberørt skåret overflade, og bruger derefter aktiv læring kombineret med en type Monte-Carlo-algoritme til at vælge steder, der skal samples på den overflade, og evaluere resultaterne af hvert eksempelsted for at guide valget af det næste websteder.

Ved at bruge færre end 5.000 første-principper-beregninger, ud af de millioner af mulige kemiske sammensætninger og konfigurationer, kan systemet opnå nøjagtige forudsigelser af overfladeenergierne på tværs af forskellige kemiske eller elektriske potentialer, rapporterer teamet.

"Vi ser på termodynamik," siger Du, "hvilket betyder, at under forskellige slags ydre forhold som tryk, temperatur og kemisk potentiale, som kan relateres til koncentrationen af ​​et bestemt grundstof, [kan vi undersøge] hvad er den mest stabile struktur for overfladen?"

I princippet kræver bestemmelse af de termodynamiske egenskaber af et materiales overflade at kende overfladeenergierne på tværs af et specifikt enkelt atomarrangement og derefter bestemme disse energier millioner af gange for at omfatte alle mulige variationer og for at fange dynamikken i de processer, der finder sted. Selvom det i teorien er muligt at gøre dette beregningsmæssigt, "er det bare ikke overkommeligt" i en typisk laboratorieskala, siger Gómez-Bombarelli.

Forskere har været i stand til at få gode resultater ved at undersøge nogle få specifikke tilfælde, men dette er ikke nok tilfælde til at give et sandt statistisk billede af de involverede dynamiske egenskaber, siger han.

Ved at bruge deres metode siger Du:"Vi har nye funktioner, der giver os mulighed for at prøve termodynamikken i forskellige sammensætninger og konfigurationer. Vi viser også, at vi er i stand til at opnå disse til en lavere pris med færre dyre kvantemekaniske energievalueringer. Og vi er også i stand til at gøre dette for hårdere materialer," inklusive tre-komponent materialer.

"Det, der traditionelt bliver gjort på området," siger han, "er at forskere, baseret på deres intuition og viden, kun vil teste nogle få gætteflader. Men vi laver omfattende stikprøver, og det sker automatisk." Han siger, at "vi har transformeret en proces, der engang var umulig eller ekstremt udfordrende på grund af behovet for menneskelig intuition. Nu kræver vi minimalt menneskeligt input. Vi giver simpelthen den uberørte overflade, og vores værktøj klarer resten."

Dette værktøj eller sæt af computeralgoritmer, kaldet AutoSurfRecon, er blevet gjort frit tilgængeligt af forskerne, så det kan downloades og bruges af alle forskere i verden til for eksempel at hjælpe med at udvikle nye materialer til katalysatorer, som f.eks. produktion af "grøn" brint som et alternativt emissionsfrit brændstof eller til nye batteri- eller brændselscellekomponenter.

For eksempel siger Gómez-Bombarelli i udviklingen af ​​katalysatorer til brintproduktion, "en del af problemet er, at det ikke rigtigt er forstået, hvordan deres overflade er forskellig fra deres bulk, når den katalytiske cyklus opstår. Så der er denne afbrydelse mellem, hvordan materialet ser ud. som når det bliver brugt, og hvordan det ser ud, når det bliver klargjort, før det sættes i værk."

Han tilføjer, at "i slutningen af ​​dagen, i katalyse, er den enhed, der er ansvarlig for, at katalysatoren gør noget, nogle få atomer udsat på overfladen, så det betyder virkelig meget, hvordan overfladen præcist ser ud i øjeblikket."

En anden potentiel anvendelse er at studere dynamikken i kemiske reaktioner, der bruges til at fjerne kuldioxid fra luften eller fra kraftværkets emissioner. Disse reaktioner fungerer ofte ved at bruge et materiale, der fungerer som en slags svamp til at absorbere ilt, så det fjerner iltatomer fra kuldioxidmolekylerne og efterlader kulilte, som kan være et nyttigt brændstof eller kemisk råmateriale. At udvikle sådanne materialer "kræver forståelse af, hvad overfladen gør med oxygenerne, og hvordan den er struktureret," siger Gómez-Bombarelli.

Ved hjælp af deres værktøj studerede forskerne overfladeatomarrangementet af perovskitmaterialet strontiumtitaniumoxid eller SrTiO₃ , som allerede var blevet analyseret af andre ved hjælp af konventionelle metoder i mere end tre årtier, men stadig ikke var fuldt ud forstået. De opdagede to nye arrangementer af atomerne på dens overflade, som ikke tidligere var blevet rapporteret, og de forudsiger, at et arrangement, der var blevet rapporteret, faktisk usandsynligt overhovedet vil forekomme.

"Dette fremhæver, at metoden fungerer uden intuitioner," siger Gómez-Bombarelli. "Og det er godt, for nogle gange er intuitionen forkert, og det, folk har troet var tilfældet, viser sig ikke at være det." Dette nye værktøj, sagde han, vil give forskere mulighed for at være mere udforskende og prøve en bredere række af muligheder.

Nu hvor deres kode er blevet frigivet til fællesskabet som helhed, siger han, "håber vi, at det vil være inspiration til meget hurtige forbedringer" af andre brugere.

Holdet omfattede James Damewood, en Ph.D. studerende ved MIT, Jaclyn Lunger Ph.D., som nu er på Flagship Pioneering, og Reisel Millan, en tidligere postdoc, som nu er ved Institute of Chemical Technology i Spanien.

Flere oplysninger: Maskinindlæringsaccelererede simuleringer for at muliggøre heuristisk-fri overfladerekonstruktion, Nature Computational Science (2023). DOI:10.1038/s43588-023-00571-7

Journaloplysninger: Nature Computational Science

Leveret af Massachusetts Institute of Technology

Denne historie er genudgivet med tilladelse fra MIT News (web.mit.edu/newsoffice/), et populært websted, der dækker nyheder om MIT-forskning, innovation og undervisning.