Forskere konstruerer modulariseret katalytisk system til transferhydrogenering

Den præcise katalytiske omdannelse af kemiske bindinger er et afgørende mål i katalyse. Enzymer, som effektive biokatalysatorer, er velkendte for deres høje katalytiske aktivitet, selektivitet og substratspecificitet under milde reaktionsbetingelser, hvilket kan tilskrives den synergistiske katalyse af flere aktive steder.

Inspireret af enzymernes katalytiske mekanisme er det rationelle design af katalysatorer med flere aktive steder for at stabilisere TS og accelerere det hastighedsbestemmende trin en lovende strategi for at opnå høj aktivitet og selektivitet.

At integrere flere aktive steder i en enkelt katalysator uden interferens under den katalytiske proces er dog stadig en enorm udfordring, fordi det er vanskeligt at kombinere forskellige funktionelle grupper efter ønske, især inkompatible grupper.

Modularitet er en metode til at nedbryde komplicerede systemer i forskellige håndterbare undermoduler, som hver især er uafhængige af hinanden og arbejder sammen på en bestemt måde. Det er således yderst ønskeligt at konstruere et modulariseret katalytisk system, der efterligner den synergistiske katalyse af enzymer.

Et forskerhold ledet af prof. Qihua Yang fra Zhejiang Normal University, Kina, rapporterede konstruktionen af ​​et modulariseret katalytisk system til katalytisk overførselshydrogenering (CTH) ved brug af kovalente organiske rammer (COF'er) og kommerciel Cu₂ Cr₂ O₅ at simulere funktionen af ​​henholdsvis aminosyregrupper og enzymernes aktive steder.

Resultaterne blev offentliggjort i Chinese Journal of Catalysis .

I CTH af forskellige aldehyder med isopropylalkohol, det modulariserede katalytiske system med både COF'er og Cu₂ Cr₂ O₅ viser enormt forbedret aktivitet sammenlignet med Cu₂ Cr₂ O₅ . Mekanistiske undersøgelser og teoretiske beregninger tyder på, at COF'er kan interagere med hydroxylgruppen af ​​isopropylalkohol gennem hydrogenbindinger, hvilket letter dehydrogeneringen af ​​isopropylalkohol og fremmer hydrogenatomoverførsel mellem isopropanol og aldehyder, og dermed forbedrer den katalytiske aktivitet.

Derudover kan det modulariserede katalytiske system erstattes af forskellige undermoduler.

Flere oplysninger: Xin Liu et al., Construction of modularized catalytic system for transfer hydrogenation:Promotion effect of hydrogen bonds, Chinese Journal of Catalysis (2023). DOI:10.1016/S1872-2067(23)64499-7

Leveret af Chinese Academy of Sciences