Eksperimenter med små guldprismer hjælper med at forklare nanostrukturers usædvanlige elektrodynamik

Nanoplasmonics - studiet af lysmanipulation på nanometerskalaen - har bidraget til produktionen af ​​nye enheder til kemisk og biologisk sansning, signalbehandling og solenergi. Imidlertid, komponenter i så små skalaer oplever mærkelige effekter, som klassisk elektrodynamik ikke kan forklare. En særlig udfordring for teoretikere ligger i at isolere såkaldte 'ikke-lokale' effekter, hvorved en partikels optiske egenskaber ikke er konstante, men afhænger af nærliggende elektromagnetiske felter.

Nu, Joel Yang og kolleger ved A*STAR Institute of Materials Research and Engineering i Singapore, med kolleger i Storbritannien og Kina, har brugt både simuleringer og eksperimenter til at undersøge de ikke-lokale effekter, der vises af elektroner i metal nanostrukturer.

Holdet udviklede tredimensionelle simuleringer af elektron-energitabsspektroskopi (EELS) spektre. EELS er en kraftfuld laboratorieteknik, der kan give information om nanostrukturgeometrier, men giver også anledning til ikke-lokale effekter. En EELS-enhed bruges til at affyre energiske elektroner mod en metalnanostruktur og derefter til at måle, hvor meget energi elektronerne mister, når de exciterer plasmonresonanser i prøven. Tidligere, det havde været vanskeligt for eksperimentalister at fortolke EELS-spektre korrekt, fordi de ikke-lokale effekter ikke betragtes i den nuværende teori - de relevante løsninger af Maxwells feltligninger.

Yang og kolleger præsenterer den første fulde tredimensionelle løsning af Maxwells ligninger for en prøve, der undersøges af en EELS-kilde. "Vores teoretiske konfiguration efterligner den eksperimentelle opsætning, og ligningerne var, for første gang, implementeret og løst ved hjælp af kommerciel software, " siger Yang.

Forskerne anvendte deres teori på trekantede guldnanoprismer og konkluderede, at signifikante ikke-lokale effekter opstår, når prismernes sidelængde er mindre end 10-50 nanometer, forårsager en rumlig spredning af elektromagnetiske felter. De undersøgte derefter rigtige EELS-resultater for guldsløjfe-nanostrukturer - hver guldsløjfe blev skabt ved at forbinde to nanoprismer på deres toppe ved hjælp af guldbroer så smalle som 1,6 nanometer (se billede).

De rigtige sløjfer udviste en lignende rumlig feltspredning som den, der forventes for enkelte prismer, men med stærkt reduceret højfrekvent ledning ved de smalle forbindelsesbroer. Forskerne spekulerer i, at feltreduktionen er forårsaget af to faktorer, der ikke er inkluderet i deres model - kvanteindeslutning i de smalle broer samt elektronspredning fra korngrænser. Disse faktorer er med til at forklare samspillet mellem ikke-lokalitet og geometri.

"Eksisterende modeller har en tendens til at behandle metaller som havende homogene optiske egenskaber, " siger Yang. "Vores resultater tyder på, at vi på nanoskala er nødt til at tage hensyn til kvanteindeslutning og granularitet."